双主相法制备(PrNd,MM)FeB工艺过程优化及其磁体热稳定性的研究

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随着高丰度稀土La、Ce制备稀土永磁材料的发展,人们对减少La、Ce、Pr、Nd的分离过程所产生的环境污染,与降低分离过程的成本有了更高的要求,因而,开发利用白云鄂博共伴生混合稀土矿(Misch-Metal简称MM),高效、平衡的利用稀土资源成为近年来关注的热点。对此本论文主要利用双主相法制备不同MM含量的(Pr,Nd)2Fe14B/MM2Fe14B复合磁体,对制备工艺过程中MM2Fe14B的速凝与氢破碎过程进行优化。以及对优化工艺后所制备的不同MM含量的复合磁体热稳定性进行分析。主要结论如下:针对在速凝过程中,MM-Fe-B合金形成柱状晶结构困难,且表面出现大量的凹凸不平的“岛状”形貌的问题,进行过程优化。发现:速凝工艺参数中浇铸温度与铜辊转速对速凝铸片微观结构影响程度较高,浇铸温度主要影响速凝片表面形貌,铜辊转速主要影响速凝片的冷却速度;通过对MM-Fe-B速凝工艺优化,在浇铸温度为1380℃、铜辊转速为42 r/min、精炼时间为15 min时,获得了平均晶粒尺寸为3μm、富稀土相均匀包围主相的柱状晶结构,且表面光滑,解决了MM-Fe-B速凝片柱状晶结构形成困难且表面出现大量“岛状”形貌的问题。为了制备出具有优异结构和低氧的(PrNd,MM)-Fe-B烧结粉体,针对不同混合稀土添加量的速凝合金片氢破碎行为进行研究,发现:随着混合稀土量的增加,表面活化时间变短,氢破碎过程所需要的时间更短,更易获得颗粒细小的粉体结构;具有混合稀土的速凝合金片中2:14:1的四方主相结构在氢破碎过程中仍能稳定存在,且MM-Fe-B合金中的REFe2顺磁相出现分解、减少。通过研究,MM-Fe-B合金的氢破碎时间较Nd-Fe-B的制备时间缩短了40%。通过上述工艺优化,采用双主相法制备出(PrNd,MM)-Fe-B烧结磁体。比较工艺优化前后的磁体的磁性能发现:在工艺优化前,混合稀土占稀土总量的30 wt.%时(BH)max=39.51 MGOe,Hcj=10.30 kOe,在优化后混合稀土的使用量增加了10 wt.%,(BH)max=39.52 MGOe,Hcj=10.84 kOe;优化后,在混合稀土含量占稀土总量的70 wt.%时,(BH)max仍可达到31.83 MGOe,矫顽力Hcj=4.674 kOe;混合稀土含量占稀土总量的90wt.%时,(BH)max仍可达到17.54 MGOe,矫顽力Hcj=2.028 kOe。同时研究了(PrNd,MM)-Fe-B磁体在高温时的磁性能,对于混合稀土量低于50 wt.%的磁体:当温度在100℃时,剩磁温度系数保持在-0.11%/℃-0.125%/℃范围内,矫顽力温度系数保持在-0.65%/℃-0.675%/℃范围内;服役温度由20℃升高到100℃磁体的磁通不可逆损失为0.644%1.974%,服役温度升高到180℃磁通不可逆损失为21.619%35.382%,未出现因混合稀土的添加造成的热稳定性恶化的现象。填补了铁氧体与钕铁硼之间的磁性能空白。
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