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乙醇燃料可以缓解能源问题,同时还能降低汽车尾气中污染物的排放以减轻对环境造成的压力。乙醇汽油车中乙醇的加入虽然可以降低尾气常规三大污染物(HCs、NOx及CO)的排放,但是随着乙醇的加入会产生非常规排放的污染物,主要是乙醇及其未完全燃烧的醛类等有机物。而乙醇汽油车尾气带来的醇醛污染问题在汽车的冷启动阶段尤为严重。在乙醇汽油车的冷启动阶段,由于排气温度难以到达催化剂的起燃温度,所以此时催化剂并没有效果,乙醇汽油车中所带来的醇醛等污染物相当于直接排放进入大气,对环境造成极大的污染。本文的主要工作是针对处理乙醇汽油车在冷启动过程中排放的醇醛等污染物,使用介孔MCM-41分子筛对传统三效催化剂进行改性,以提高其在低温下对乙醇的催化氧化性能以及吸附性能,使用各种表征技术对催化剂的织构性能及物理化学性质进行表征,同时通过对乙醇在催化剂表面催化氧化时副产物的分布及原位傅里叶变换红外漫反射技术分析乙醇在催化剂表面催化使的机理,得到如下结论:(1)Pd/γ-Al2O3对乙醇催化燃烧时T50及T90分别是199 oC及247 oC在40 oC下对乙醇的吸附容量为128.02 mg·g-1,MCM-41分子筛的加入能够有效的提高传统三效催化剂对乙醇的催化燃烧性能以及吸附性能,并且与MCM-41分子筛添加量成正比,Pd/MCM-41对乙醇催化燃烧时T50及T90分别是107 oC及136 oC在40 oC下对乙醇的吸附容量为160.14 mg·g-1。MCM-41分子筛的添加后在合成γ-Al2O3的过程中片状的γ-Al2O3堆积MCM-41表面,并没有改变催化剂原有的结构,并且能够有效的提高传统三效催化剂的BET比表面积,降低平均孔容和孔径。Pd/γ-Al2O3和Pd/MCM-41的BET比表面积分别为385 m2·g-1和910 m2·g-1。比表面积的增大使活性中心PdO物种分散度提高,PdO晶粒粒径降低,表面金属活性比表面积增大。MCM-41分子筛加入后,催化剂表面活性中心PdO物种的价态向低价发生偏移,这种偏移增强PdO的还原能力从而提升催化剂对乙醇的催化氧化能力。(2)使用1000 oC高温老化后的催化剂对乙醇在催化氧化过程中T90和T50有升高以及对乙醇的吸附容量有降低。对比未经老化处理的催化剂,Pd/γ-Al2O3催化剂的T50和T90分别升高了16 oC和1 oC而Pd/MCM-41催化剂的T50和T90分别升高了119 oC和101 oC;催化剂对乙醇的吸附容量在经过老化之后同样减小,但混合载体的催化剂减小幅度更小,在40 oC下Pd/γ-Al2O3催化剂和Pd/MCM-41催化剂在老化之后对乙醇的吸附容量分别降低了26.9%和50.6%。而分子筛添加量为50%的催化剂对乙醇的吸附容量降低了13.9%。老化后催化剂的织构性能发生变化,Pd/γ-Al2O3和Pd/MCM-41催化剂的BET比表面积分别降低了40%和66.3%,混合载体中当MCM-41分子筛添加量为50%时催化剂的BET比表面积降低21.2%;SEM和XRD数据表明经过老化后γ-Al2O3载体由γ相向δ相转变,而MCM-41分子筛加入后γ-Al2O3的结构未发生变化。(3)MCM-41分子筛添加后催化剂对乙酸乙酯的生成量增多,生成乙酸乙酯的温度会降低,同时MCM-41分子筛的加入会抑制乙醇氧化过程中甲烷的生成,有利于提高催化剂对乙醇的低温催化氧化活性及产物对CO2的选择性。乙醇在催化剂表面会形成乙氧基,在反应体系中氧气的存在下,乙氧基氧化生成乙酸酯,而乙酸酯在催化剂表面以两种不同的形式吸附。第一种是以单原子配体形式吸附;第二种是以双原子螯合配体形式吸附。以双原子配体螯合配体的形式吸附在催化剂表面的乙酸酯物种更容易被进一步氧化,同时产物对CO2的选择性更高。MCM-41分子筛的加入可以有效的增加乙酸酯以双原子螯合配体的形式吸附,从而促进催化剂对乙醇的进一步氧化,以及提高催化剂对CO2的选择性。