改性类Fenton催化剂的制备及其机理研究

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:vicky01255
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随着工业的快速发展,各种各样的含有机污染物的废水产生并排入水体环境中,对生态环境和人体均造成了严重的影响。尽管一些传统方法可用于含有机物废水的处理,但是这些方法还有待升级改进,且反应机理尚需进一步完善。本论文通过将铁铈复合金属氧化物负载于ZSM-5和MCM-41分子筛表面并作为均相Fenton催化剂,与H2O2共同构成反应体系,较系统开展了改性类Fenton催化剂的制备及其机理研究。本论文以硝酸铁和硝酸铈溶液为前驱体,微介孔ZSM-5和介孔MCM-41分子筛为载体,采用等体积浸渍法制备了新型类Fenton Fe-Ce/ZSM-5和Fe-Ce/MCM-41催化剂。实验探讨了Fe-Ce/ZSM-5和Fe-Ce/MCM-41催化剂的制备条件,考察了其催化氧化处理甲基橙模拟废水的性能,并对制备的催化剂进行了表征。研究表明,Fe-Ce/ZSM-5催化剂的最佳制备条件为Fe/Ce摩尔比为3:1、负载量为20%、焙烧温度为400°C;Fe-Ce/MCM-41催化剂的最佳制备条件为Fe/Ce摩尔比为3:1、负载量为10%、焙烧温度为200°C。XRD,FT-IR,N2-吸附脱附,TEM和XPS表征结果表明,制备的Fe-Ce/ZSM-5和Fe-Ce/MCM-41催化剂均保留了均匀的孔道结构和较高的催化活性,具有均匀的介孔结构和和微介孔结构,由Fe,Ce,O,Si四种元素组成,且主要以Fe2O3,Fe3O4和CeO2形态存在于载体表面。Fe-Ce/ZSM-5和Fe-Ce/MCM-41催化剂用于催化氧化处理甲基橙模拟废水,处理效果受pH、H2O2浓度、进水浓度及催化剂加入量等因素的影响。在pH 3.0、H2O2浓度20 mmol/L、催化剂加入量1.0 g/L、及进水浓度100 mg/L时,Fe-Ce/ZSM-5催化剂对废水的脱色率分别为87%,动力学常数为0.037 min-1;在pH 3.0、H2O2浓度20 mmol/L、催化剂加入量2.0 g/L、及进水浓度100 mg/L时,Fe-Ce/MCM-41催化剂对废水的脱色率为99%,动力学常数为0.093min-1。在最佳条件下,反应120 min后Fe-Ce/ZSM-5和Fe-Ce/MCM-41催化剂体系的铁离子流失量分别为0.03和0.73 mg/L。针对Fe-Ce/MCM-41催化剂体系,根据铁离子流失量,XPS表征及自由基淬灭实验,提出了可能的反应机理。TOC测试和重复性测试结果表明,Fe-Ce/MCM-41具有较强的矿化能力和较好的稳定性。
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