【摘 要】
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本论文主要围绕Sn-Beta沸石的合成展开研究,重点探讨液相同晶取代法合成Sn-Beta沸石的规律,并将该法合成的沸石与干胶法以及水热法合成的Sn-Beta沸石进行对比。通过XRD、SEM、TEM、Uv-Vis、FT-IR、Py-IR和NH3-TPD等表征方法,结合乙酰丙酸酯化及葡萄糖异构化的探针反应,研究合成Sn-Beta沸石的催化性能。首先,以SiO2/Al2O3=38的Beta沸石（Al-B
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本论文主要围绕Sn-Beta沸石的合成展开研究,重点探讨液相同晶取代法合成Sn-Beta沸石的规律,并将该法合成的沸石与干胶法以及水热法合成的Sn-Beta沸石进行对比。通过XRD、SEM、TEM、Uv-Vis、FT-IR、Py-IR和NH3-TPD等表征方法,结合乙酰丙酸酯化及葡萄糖异构化的探针反应,研究合成Sn-Beta沸石的催化性能。首先,以SiO2/Al2O3=38的Beta沸石（Al-Beta）为母体,采用脱铝补锡的方式同晶取代制备Sn-Beta沸石:通过酸处理脱除骨架Al,得到Si O2/Al2O3=1053的脱铝Beta沸石（Deal-Al-Beta）,通过加入四乙基氢氧化铵（TEAOH）模板剂、锡盐和溶剂,在水热条件下同晶置换补锡。论文考察了不同锡源、锡含量、模板剂用量等对合成Sn-Beta沸石（IS-Sn-Beta）的影响。合成IS-Sn-Beta沸石的优化条件是:采用Sn Cl4·5H2O为锡源,0.1 M四乙基氢氧化铵（TEAOH）,模板剂用量与Deal-Al-Beta沸石的重量比为3,Sn负载量为6 wt%,晶化时间为24 h,晶化温度为140 oC。其次,在无氟体系下,采用干胶法和水热法制备Sn-Beta沸石,分别得到DG-Sn-Beta和HT-Sn-Beta。DG-Sn-Beta沸石颗粒呈纺锤形,HT-Sn-Beta沸石呈厚四方棱形,并且粒径较大,但是DG-Sn-Beta具有更高的结晶度。与同晶取代制备IS-Sn-Beta沸石相比,干胶法和水热法模板剂用量大、晶化时间长,沸石产品收率极低。因此,为缩短晶化时间,分别在干胶法和水热法合成过程中引入晶种,合成DG-Sn-Beta-SC及HT-Sn-Beta-SC沸石,DG-Sn-Beta-SC沸石呈类似正方形的薄片,粒径约为200 nm;HT-Sn-Beta-SC沸石为球形颗粒。将DG-Sn-Beta、HT-Sn-Beta、DG-Sn-Beta-SC、HT-Sn-Beta-SC及IS-Sn-Beta沸石进行XRF、FT-IR表征,可得同晶取代制备的IS-Sn-Beta沸石体相Sn含量为2.15 wt%,在FT-IR光谱中展现出较其它Sn-Beta沸石更加明显的骨架Sn物种特征峰。以乙酰丙酸酯化反应为探针反应考察所合成Sn-Beta沸石的反应活性,发现IS-Sn-Beta沸石具有最高的TOF值,为4.3 h-1。为考察Sn-Beta沸石的Lewis酸（L酸）性能,以葡萄糖异构化为果糖作为探针反应,对同晶取代法、干胶法和水热法制备的Sn-Beta沸石的反应性能进行考察,发现IS-Sn-Beta沸石同样具有最高的TOF值,为7.2 h-1。
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