全氮和富氮化合物是有希望的、潜在的、重要的新型高能量密度材料，如果研制成功将会在军事和经济建设中，例如军工和航天领域，发挥重要的作用，因此对其研究成为当代热点研究领域之一。本文采用B3LYP和B3PW91两种密度泛函理论（DFT）方法和MP2微扰方法，预测了一系列稳定的全氮和富氮化合物，并对它们的稳定性和化学键本质进行了多方面研究。主要的创新性研究成果如下：（1）对一系列由多个N3环和（或）N5环组成的全氮分子进行了系统地研究。模拟结果表明两个N3和（或）N5环以点对点的连接方式组成的N6和N10结构分别是相应的异构体中能量最低的。在这两个分子中，两个N3或N5环的直接相连使得N3环相较于N3自由基变得更不稳定，而N5环相对于N5自由基变得更稳定。对于N3环和N5环直接相连构成的N8分子，研究表明电荷由N3环转移到N5环，这增强了N5的稳定性而降低了N3的稳定性。我们进一步利用福井函数对N3-N5分子的易被自由基进攻的点进行了研究，并在此基础上对多环分子N3(N5)3和N5(N5)5的稳定性进行了研究，发现了多环分子的稳定性受电荷转移和N3环与N5环的配位数影响。（2）对于分子式为CN8的异构体进行了研究，预测了13个稳定的异构体。其中，具有六元杂环结构和平面链状结构的两个异构体具有相近的能量，是所有异构体中最稳定的两个。这两种异构体的稳定性主要是由于它们的平面结构使得电子在整个分子范围内发生离域。我们还对这两个异构体的解离能和它们解离掉一个氮气分子的过渡态进行了计算，结果显示这两种异构体与实验报道的CN12具有相当的热力学稳定性，并且具有六元杂环结构的异构体比具有平面链状结构的异构体具有更高的动力学稳定性。因此，具有六元杂环结构的CN8可能是很好的潜在的高能量密度材料。（3）对一系列由N3和N5体系与第13和14族元素组成的富氮化合物N6XHm，N8XHm和N10XHm(X=B，Al，Ga，m=1；X=C，S，Ge，m=2)的稳定性进行了探索。研究发现只包含N3链或N5环的结构比包含了N3环或N5链的结构更稳定，这可以根据N3（环和链）自由基以及N5（环和链）自由基本身的稳定性以及富氮化合物中的电荷分布来进行解释。计算上述富氮化合物的解离能可以发现B掺杂和C掺杂的结构都分别是13和14族元素掺杂的结构中最稳定的。进一步地对B掺杂和C掺杂的富氮分子能量分解和价键成分分析表明B原子比C原子更适合于用来设计稳定的富氮化合物。（4）对N5环吸附于C60富勒烯外表面的结构和电子性质进行了系统的研究。我们发现由一个C-N单键构成的C60-N5结构是本文研究的异构体中最稳定的吸附构型，对这种结构的几何构型和电荷分布的研究表明它的稳定性可能是由于N5环中五个N-N键均匀化和C60表面张力减少所引起的。在此基础上，我们计算这种结构的福井函数确定了第二个N5环在C60表面的最佳吸附位点，即两个N5环与C60表面上构成一个6,6-键的两个碳原子作用实现它们的吸附。这个两环结构与DFT优化得到的最稳定的结构是一致的。我们进一步通过计算福井函数预测了C60吸附六个和十个N5环的结构。我们还通过计算吸附能和最高占据分子轨道和最低非占据分子轨道的能量差，研究了这些结构的热力学和化学稳定性。