南海及极地海域黑碳的源、汇及其对海洋碳循环的影响

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黑碳(Black carbon或Pyrogenic carbon)是由生物质和化石燃料不完全燃烧产生的一系列复杂的有机物。每年通过河流和大气输入海洋的黑碳(包括溶解态和颗粒态)约为60Tg(1Tg=1012g,以碳当量计,下同),占有机碳入海通量的10%以上。在开阔大洋,溶解有机碳(DOC)储库中有超过2%是溶解态黑碳(DBC)。然而,目前对于黑碳在海洋中的循环过程及其对海洋有机碳循环影响的认识仍然十分有限。为此,本研究选择了三个典型海域开展黑碳研究,利用BPCA 和CTO-375法分别测定了南海及南极普里兹湾海水DBC和西北冰洋颗粒态黑碳(PBC)的含量,旨在更加全面了解海洋中黑碳的来源和归宿。南海位于亚洲东南部,该地区的黑碳排放量占全球总排放量的三分之一以上。南海西部DBC浓度介于0.49~1.60 μmol L-1之间。空间上,湄公河羽状流影响区(下称羽状流区)混合层中DBC浓度和(B6CA+B5CA)/(B4CA+B3CA)比值(简称为RH/L,该值指示DBC的芳构化程度)高于周围海区。羽状流区混合层DBC浓度与盐度具有良好的线性负相关关系,说明湄公河淡水输入是南海西部DBC的重要来源。箱式稳态模型计算表明,通过湄公河及大气输入南海西部的DBC超过一半在真光层中被清除。在中层水体中(500~1500m)DBC浓度变化较小,介于0.70~0.85μmol L-1之间,但RH/L值却随着深度增加逐渐增加且与盐度具有良好的相关关系,揭示了该值在中层水体中是个保守参数,可以用来示踪中、深层水不同水团之间的混合过程。南极普里兹湾及其邻近海域是南极底层水形成的重要区域。在本研究海域,DBC浓度呈现从湾内向海盆区逐渐降低的趋势。DBC浓度高值出现在湾内底部的高密陆架水体中,平均值为1.17μmolL-1。该值明显高于陆架表层水(0.87μmol L-1)和绕极深层水(0.49 μmolL-1),预示着陆架沉积物是普里兹湾水体DBC的重要来源。DOC的分布趋势类似于DBC,但最高值出现在初级生产力旺盛的湾内表层水体中。根据保守混合模型并结合δ18O数据证实,高密陆架水下沉能将陆架的DBC和DOC输送到南大洋深部。初步计算表明,普里兹湾高密陆架水下沉过程向南极底层水贡献了额外4~9%的DBC(66~150 Gg yr-1,1 Gg=109 g)和2~4%的DOC(3700~500Ggyr-1)。因此,南极陆架区高密水体下沉是南大洋乃至全球深层水DBC的重要来源。在西北冰洋及亚北极海域,本研究首次报道了水体中PBC的含量。在北冰洋中心海盆区,PBC高值主要出现在冰边缘区,平均值为0.021 μmolL-1。温度、盐度及放射性同位素比值(即234Th/238U)等参数表明,冰边缘区水体PBC浓度较高主要由于海冰融化释放以及较弱的颗粒物迁出作用导致。通过234Th/238U不平衡法估算得到楚科奇-白令海陆架混合层PBC的沉降通量为290~680 Gg yr-1。该通量和其他近岸海域输出或埋藏通量接近,说明楚科奇-白令海陆架区是北冰洋黑碳的主要埋藏区域。另外,该沉降通量要高于通过河流和大气输入楚科奇-白令海陆架的PBC通量(~250 Ggyr-1),说明该海域存在其他PBC来源。以上三个典型海域黑碳研究表明,黑碳在海洋上层和中深层的地球化学行存在较大差异。对于具有丰富淡水输入的海域,河流是海洋DBC的主要来源。河流和大气输入海洋表层的DBC很大一部分可能通过光降解或者沉降颗粒物的清除作用迁出真光层,使得其在水柱中的停留时间相对短暂。与此相反,中深层水体DBC浓度在空间上变化较小,暗示着DBC在中深层水十分稳定、循环时间尺度较长。在南极,高密陆架水体的下沉为DBC逃离真光层提供了快速通道,是连接表层DBC快速循环和深层长时间尺度循环的纽带。这些研究结果初步给出本研究海域黑碳循环过程的框架性认识,有助于我们更加全面地理解海洋黑碳循环。
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