【摘 要】
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随着能源消耗以及环境污染问题的日益加剧,高效廉价的储能技术备受关注。由于锂资源在地壳中的储量较低,锂离子电池（LIBs）在未来很难满足大规模储能系统的快速发展。与锂位于同一个主族的金属钾和钠,具有相似的理化性质,且在地壳中资源较为丰富、价格更加低廉,这使得钾/钠离子电池（PIBs/SIBs）被视为LIBs的很好替代品而得到了广泛研究。导电聚合物中的聚吡咯（PPy）由于具有合成工艺简单,环境稳定性好
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随着能源消耗以及环境污染问题的日益加剧,高效廉价的储能技术备受关注。由于锂资源在地壳中的储量较低,锂离子电池（LIBs）在未来很难满足大规模储能系统的快速发展。与锂位于同一个主族的金属钾和钠,具有相似的理化性质,且在地壳中资源较为丰富、价格更加低廉,这使得钾/钠离子电池（PIBs/SIBs）被视为LIBs的很好替代品而得到了广泛研究。导电聚合物中的聚吡咯（PPy）由于具有合成工艺简单,环境稳定性好等优势,成为PIBs/SIBs正极材料的研究热点。然而,其较差的本征导电性和易于团聚的特点使其活性位点较少,并具有较低的容量和较差的倍率性能。为改善聚吡咯正极材料存在的问题,本论文主要对钾/钠离子电池聚吡咯碳基复合材料的制备以及电化学性能进行了一系列的研究。1.采用原位氧化聚合法合成了一维聚吡咯包覆碳纳米管（PPy@CNT）,并将其作为PIBs的正极材料。由于拥有相互交联的导电网络和均匀的PPy包覆层,PPy@CNT具有更快的离子转移速率和更多的反应位点,从而获得更高的容量。通过电化学测试分析表明,相比于原始PPy,PPy@CNT展现了出色的可逆容量,在100 m A g-1的电流密度下循环200圈后仍然具有113 m Ah g-1和75.5%的容量保持率。并且通过非原位红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）等分析技术进一步证实了该材料的储能机理是基于PF6-阴离子的可逆掺杂。一维PPy@CNT纳米复合材料的设计与制备将为PIBs正极材料的开发提供理论基础和实验依据。2.采用还原-自组装法制备了一种Cl-掺杂的柔性自支撑聚吡咯/还原氧化石墨烯（Cl-PPy/r GO）复合膜材料,可直接作为PIBs/SIBs的正极使用。PPy纳米颗粒均匀地分散在还原氧化石墨烯层之间,形成一种“三明治型”的Cl-PPy/r GO薄膜。层间距增大的还原氧化石墨烯有利于离子的运输和电子转移,而更加分散的PPy纳米颗粒使得活性位点的可利用性和离子的储存量增加,这种独特的结构有助于提高材料的电化学性能。将其作为SIBs的正极材料时,在电流密度为100 m A g-1时,展现出422 m Ah g-1的放电比容量。当电流密度为500 m A g-1时,材料在1000次循环后仍然具有74%的容量保持率。在作为PIBs的正极材料时,该材料同样展现出了优异的电化学性能。此外,循环伏安曲线（CV）、非原位FTIR和XPS的测试结果表明,Cl-PPy/r GO的容量是由离子扩散和赝电容共同参与贡献的,而离子存储机制主要是基于阴离子的可逆掺杂。该柔性自支撑Cl-PPy/r GO复合膜的研究将为高性能PIBs/SIBs正极材料的设计提供一些新思路。3.将PPy纳米颗粒和氧化石墨烯溶液均匀混合,通过水热法制备出聚吡咯/还原氧化石墨烯气凝胶（A-PPy/r GO）,将其作为PIBs正极材料。得益于三维多孔气凝胶导电结构和均匀分散的PPy纳米颗粒,材料具有便捷的离子传输通道和灵活的电子转移网络。对不同PPy含量的A-PPy/r GO进行倍率和大电流密度循环性能测试,结果表明当PPy添加量为40 mg时,A-PPy/r GO具有更加优异的倍率性能和良好的循环性能。当电流密度为100和1000 m A g-1时,材料分别展现出178.1和102.7 m Ah g-1的放电比容量。当在500 m A g-1的大电流密度下循环500圈之后,仍然具有100.3 m Ah g-1的放电比容量。本工作可以为聚吡咯基三维碳骨架电极材料的结构设计提供参照基础。
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