改性钴基催化剂催化硼氢化钠水解制氢性能的研究

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氢能作为一种可持续发展的新型清洁能源,受到了世界各国的欢迎,并大力开发和研究。NaBH4理论储氢量可达10.8%,产气纯度高,且副产物可回收对环境无污染是一种理想的储氢材料。利用催化剂高效地催化硼氢化钠水解制氢具有光明的前景。因此催化剂的选择和制备是NaBH4制氢反应的关键。本文通过液相共还原法制备的稀土元素Pr改性的Co-B催化剂为无定形的非晶态合金结构。适量稀土元素Pr的掺杂有效提高了催化剂的非晶度和分散度。在Co:Pr=16:4时制备的催化剂达到最优催化效果,氯化钴最适合作为合成催化剂的钴源。Co-Pr-B纳米颗粒呈不规则的絮状,基本属于介孔材料,比表面积为63.512m2/g。Co-Pr-B催化剂的性能测试中,当反应液组成为含5%的Na OH和7%NaBH4的溶液时制氢效果最佳。随着反应温度的升高,催化剂催化硼氢化钠水解制氢速率不断增加,在25℃时Co-Pr-B催化剂催化硼氢化钠水解制氢速率为10714.3 m L·min-1·g-1。通过阿伦尼乌斯方程计算可得Co-Pr-B催化剂催化制氢反应的活化能为38.89 k J/mol,与Co-B催化剂相比掺杂稀土元素Pr后催化反应的活化能明显降低。催化剂循环使用5次仍可保持较优的催化活性。在Co-Pr-B催化剂的基础上,通过浸渍还原法分别制备了Co-Pr-B/TiO2和Co-Pr-B/石墨烯负载型催化剂。Co-Pr-B纳米颗粒负载到适量载体上后分散更加均匀,减缓了团聚现象,增强了催化剂的稳定性,并在一定程度上提高了催化剂的非晶度。Co-Pr-B/TiO2催化剂为介孔材料,比表面积较Co-Pr-B催化剂增加至83.128m2/g,较大的比表面积为催化剂中活性位点的暴露提供了良好的表面支撑。当载体质量为50mg,浸渍时间为120min,催化剂负载量为17%的条件下制备的催化剂具有最优的催化性能。在25℃时Co-Pr-B/TiO2催化剂催化硼氢化钠水解制氢速率可达12864.5 m L·min-1·g-1。计算得Co-Pr-B/TiO2催化剂催化制氢反应的活化能为31.81 k J/mol,与Co-Pr-B催化剂相比有明显降低。探究Co-Pr-B/TiO2催化剂的稳定性,循环使用8次后仍具有较优的催化性能。Co-Pr-B/石墨烯同样为介孔材料,比表面积约为84.210m2/g。当载体质量为3mg,浸渍时间为30min,催化剂负载量为87%的条件下制备的催化剂具有最优的催化性能。在25℃时Co-Pr-B/石墨烯催化剂催化硼氢化钠水解制氢速率可达10981 m L·min-1·g-1,且催化剂循环使用7次后仍具有较优的催化性能。
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