【摘 要】
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动力电池的发展要求电池具有高功率、高比能,传统的石墨负极已经无法满足高比能锂离子电池对高容量的需求,而硅材料来源广,嵌锂电位低,比容量高达4200 m Ah g-1,有极大的应用前景。然而其在脱嵌锂过程中的巨大体积膨胀和电子电导率低限制了其应用,研究者们对此作了大量研究,制备纳米级材料可有效提升材料性能,但是纳米材料制备成本高,易团聚,振实密度低,限制了其商业化应用。设计多孔结构能提供容纳硅材料膨
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动力电池的发展要求电池具有高功率、高比能,传统的石墨负极已经无法满足高比能锂离子电池对高容量的需求,而硅材料来源广,嵌锂电位低,比容量高达4200 m Ah g-1,有极大的应用前景。然而其在脱嵌锂过程中的巨大体积膨胀和电子电导率低限制了其应用,研究者们对此作了大量研究,制备纳米级材料可有效提升材料性能,但是纳米材料制备成本高,易团聚,振实密度低,限制了其商业化应用。设计多孔结构能提供容纳硅材料膨胀的空间,碳包覆可以提供电子导电网络同时缓解材料应力,本文以硅铝合金为硅源,沥青为碳源,分别采用化学刻蚀和电化学刻蚀两种方式制备了多孔硅碳复合材料。本文采用预碳包覆法和化学刻蚀法相结合制备了多孔硅碳复合材料,先进行碳包覆,再进行化学刻蚀,有效减缓了化学刻蚀的速率,创造了温和的刻蚀条件,使得内部三维多孔硅结构得以保持。通过工艺优化,确定了最佳碳含量和煅烧工艺条件,制备的p-Si@C复合材料具有最优的电化学性能,其首次充电比容量为1268m Ah g-1,在0.5 A g-1恒电流充放电100圈后比容量为915 m Ah g-1,容量保持率为72%。电流从0.5 A g-1回到0.1 A g-1时其容量回升到800 m Ah g-1,表现出良好的倍率性能。此外,采用水热法对硅铝合金进行二氧化钛包覆并进一步采用碳包覆改进,制备了p-Si@Ti O2@C复合材料,在1 A g-1下循环100圈后,容量保持率为68.0%。由于化学刻蚀方法可控性差,并且会产生大量废水,本文创新性的提出了采用电化学刻蚀的方法制备多孔硅,将传统的和膏方式与电解池相结合,其中和膏用来将硅铝合金粉末涂覆在石墨板阳极上应用于电解池中,采用电解的方法制备E-p-Si/C材料,该方法完好的保留了多孔硅骨架结构。此外,提出了使用一种新型粘结剂聚丙烯腈制备电解池阳极,利用聚丙烯腈在300℃煅烧发生环化作用形成原位碳包覆层,采用新型粘结剂制备的E-p-Si@C复合材料性能优于传统粘结剂。采用第二章优化后的碳含量和温度对E-p-Si/C进行碳包覆制备了E-p-Si/C@C复合材料,其首次可逆比容量为1248 m Ah g-1,在0.5 A g-1下循环100圈其容量保持率为84.5%,在大倍率1 A g-1下循环100圈容量保持率为78.1%。此外,在5 A g-1时其容量为498 m Ah g-1,恢复到0.1 A g-1时其可逆容量为1118 m Ah g-1,表现出优异的倍率性能。
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