自1960年梅曼制成第一台红宝石激光器后，激光技术不断发展，使非线性光学技术也取得了长足的进步。其中三阶非线性过程之一——双光子吸收效应及其应用的发展吸引着全世界的目光。研发具有良好非线性性能的材料是推广双光子技术应用的前提，因而，合成和探索具有较大双光子吸收系数（截面）的材料也成为光学学科以及材料学科中最为活跃的研究方向之一。对于材料非线性的大小，定性描述是远远不够的，在很多情况下，需要对这些材料的非线性特性进行定量的描述。因此，用于测量和表征材料双光子吸收大小的非线性技术也同样尤为重要。而飞秒激光器的广泛使用和非线性光学技术手段的日臻完善为新材料的非线性性能及其超快动力学的研究提供了丰富的研究工具。这些超快过程的研究为充分了解材料的分子结构和光与材料的相互作用机制提供了重要的信息。对这些过程的深入探索，为新型材料的合成和改良以及相关光学器件的应用提供了坚实和可靠的基础。　　本论文利用飞秒Z扫描技术、飞秒泵浦-单波长探测和飞秒泵浦-超连续谱探测等技术，对一系列材料的非线性光学性质及其超快动力学特性进行了系统的研究。取得的主要成果包括：　　1）利用Z扫描技术研究了硫化锌晶体在400nm处的简并双光子吸收效应。并对中科院理化所合成的新型样品EBF和DT在800nm处的简并双光子吸收也进行了详细的研究。为将这些样品应用到飞秒激光双光子聚合超衍射纳米加工提供了重要的非线性光学参数，也为选择合适的加工工艺条件提供了理论指导。　　2）利用飞秒泵浦-单波长探测技术研究了两种波长配置下硫化锌晶体的超快动力学特性。实验中，两种配置的区别是交换了泵浦光和探测光的波长，从而可以研究硫化锌晶体内不同的非线性过程。在800nm泵浦-400nm探测的实验配置下，硫化锌晶体发生的非线性过程只有非简并双光子吸收；而当交换泵浦-探测光的波长后，也就是400 nm泵浦800 nm探测的配置下，同样的硫化锌晶体，却同时发生了非简并双光子吸收和简并双光子吸收诱导的激发态吸收两种非线性过程，且在第二种实验配置下，我们还获得了硫化锌晶体激发态的寿命。两种非线性过程的实质性区别是前者发生的多光子（双光子）过程没有中间实能级参与，后一非线性过程包含了中间实能级（激发态）的参与，因此，这种波长交换技术为我们提供了研究不同非线性过程的可能性。在将光学非线性效应应用到光开关领域时，不得不考虑不同波长配置下不同非线性过程带来的光学响应时间对光开关的恢复时间的影响。这种波长交换泵浦探测技术使我们能够以新的角度看待发生在多个波长参与的非线性过程，并由此可能改写某些以此光学非线性效应为基础的器件的功能。此外，我们还利用该系统研究了合成样品HB，EB，DT的非简并双光子吸收特性，为它们在相关领域的应用提供了重要的非线性参数。　　3）实际应用中，仅知道材料在某一波长下的双光子吸收特性显然是不够的，因此，对材料宽谱非线性的研究也非常重要。为此我们又构建了飞秒泵浦-超连续谱探测的实验平台实现了材料宽谱非线性性能的研究。在实验系统的搭建过程中，我们提出了一种具有宽谱超快光学响应、无相位匹配条件、无特殊非线性材料要求且对泵浦光和探测光的偏振状态没有要求的光克尔透镜快门技术，利用这种技术我们直观的获得了去离子水产生的线性偏振超连续谱和光子晶体光纤产生的非线性偏振超连续谱的啁啾结构，为利用超连续谱作为探测光提供了必要的信息。这种光克尔透镜超快快门技术还可望在其它的时间分辨光谱领域得到广泛的应用。　　通过对材料宽谱双光子吸收效应的研究，我们可以根据其非线性的色散性质选择最优的波长配比，从而实现双光子光聚合三维微纳加工的最优化。在对超连续谱具有比较充分的认识后，我们利用超连续谱作为探测光研究了光引发剂Irgacure369的宽谱非线性色散特性，并分析了利用该种光引发剂实现光学超衍射加工的最优实验条件。图54幅，表2个，参考文献214篇。