二维（2D）CdS是Ⅱ-Ⅵ族宽带隙半导体材料,禁带宽度约为2.58eV,但由于本征单层CdS显示为非磁性,因此极大地限制了单层CdS材料在自旋电子器件方面的应用。本文通过基于自旋极化密度泛函理论（DFT）的第一性原理方法,系统研究了部分非金属元素（B-F、P、Cl、Br、Si和As）以及过渡金属元素（Sc-Ni和Zn）替位掺杂单层CdS的电子结构及磁性。研究结果表明,单层CdS原胞引入Cd空位和S空位时,体系均不显示磁性。非金属C、N、P和As元素替位掺杂单层CdS可诱导磁性,而其余非金属元素（B、O、F、Cl、Br和Si）元素掺杂单层CdS体系均未显示出磁性。不同原子的掺杂显示出不同磁矩,C、N、P和As掺杂体系的磁矩分别为1.55、1.00、1.00和1.00μ_B。计算发现这4种掺杂体系的禁带中都出现了新的杂质能级,而其中C原子掺杂体系显示出半金属性,这是由于掺杂体系中掺杂原子的p轨道在费米能级附近与S的3p轨道存在耦合作用,导致体系诱导出磁性。进一步研究了非金属双原子掺杂二维CdS的磁耦合作用。结果表明,As掺杂单层CdS体系呈现出铁磁态,而C、N和P掺杂的单层CdS体系则表现为反铁磁态。形成能计算表明,富Cd的条件下要比富S的条件非金属掺杂原子更易于占据S原子的位置。采用同样的方法计算了过渡金属元素X（X=Sc-Ni和Zn）替位掺杂单层CdS的磁学性质。计算结果显示,Co、Ni、Mn、Fe、Cr、Ti和V均可以成功诱导出磁性,而Sc和Zn元素掺杂单层CdS体系并未显示出磁性。其中Co、Ni、Mn、Fe、Cr、Ti和V原子掺杂后的二维CdS的总磁矩大小分别为3.00、2.00、5.00、4.02、4.00、1.33和2.77μ_B,这是由于掺杂原子X的3d轨道和S原子的3p轨道所形成的的p-d杂化引起的。进一步研究过渡金属双原子掺杂二维CdS的磁耦合作用发现,Co原子掺杂单层CdS体系呈现出顺磁性,Cr原子掺杂体系表现出了反铁磁基态和铁磁基态,Mn和Fe原子掺杂的体系则表现出反铁磁基态。另外,形成能计算结果表明,富S条件下更易于实现过渡金属原子X的掺杂。因此,部分过渡金属元素掺杂能有效调节单层CdS的电子性质和磁性。为解决日益严重的能源短缺和环境污染问题,可通过使用半导体光催化剂来进行光解水制氢。目前为止已经研发了许多半导体材料光催化剂,然而由于其光生电子-空穴对的复合率高、电荷转移能力差等原因,导致产氢效率并不很理想。因此,可通过构建异质结光催化剂来提高光催化效率。本文采用第一性原理计算方法系统研究了新型的2D g-C₃N₄/InS异质结的电子结构和光催化机理。研究发现,这种新型的2D g-C₃N₄/InS异质结具有良好的可见光吸收范围和强度以及电子-空穴的低复合率,能够显著提高光催化性能。新型的2D g-C₃N₄/InS异质结是直接带隙半导体,晶格失配率小于3%,结合能为-3.69 eV,表明其具有稳定的结构。异质结带隙值为2.47 eV,与单层g-C₃N₄（2.68 eV）和单层InS（3.16 eV）相比,从价带顶（VBM）到导带底（CBM）的电子转移将变得更加容易,有利于提高光吸收效率。2D g-C₃N₄/InS异质结光吸收系数高达10⁵ cm^-1。在异质结两侧的导带底和价带顶的能带偏置差分别为0.44 eV和0.92 eV,单层g-C₃N₄和InS之间形成Ⅱ型能带对齐异质结构,光生电子从g-C₃N₄层转移到InS层,而光生空穴则与之相反,表明电子和空穴很好的实现了空间分离。并且InS是间接带隙半导体材料,能够进一步降低电子和空穴的复合率。在g-C₃N₄/InS异质结中,光生电子与空穴的复合能够很好地被抑制,有效地提高了太阳能的利用率。以上表明,2D g-C₃N₄/InS异质结具有良好的光催化性能,同时也为理解实验中观察到的增强光催化机理提供了有用的信息。