磷硫掺杂g-C3N4光催化剂的制备及其光催化活性研究

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随着工业技术的发展,环境污染与能源短缺问题日趋严重。自光催化技术问世以来,由于其可以将太阳能转换为化学能而备受关注。在光催化技术中,其发展的核心为光催化剂材料的发展。近年来光催化剂材料的快速发展为光催化技术在能源领域内的应用提供了巨大的支持。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种半导体聚合物光催化剂材料,其具有合适的能带结构(Eg=2.7 eV)、可见光响应能力、良好的热稳定性、制备方法简单以及成本低廉等一系列优点,被广泛应用于光催化领域。但是g-C3N4也存在着一些固有的缺陷限制着其在光催化领域内的发展,如比表面积较小、光生电子-空穴易复合以及可见光响应能力弱等缺点。基于以上分析,本文利用简单的掺入不同杂质原子的方法来改善g-C3N4光催化剂的光催化活性,如增大其比表面积,抑制其光生电子-空穴的复合以及增强可见光响应的能力等。具体的研究结果包括以下两个方面:(1)采用尿素与磷酸二氢钠为原料成功制备了具有空心多孔蠕虫状结构的g-C3N4光催化剂。通过一系列的表征手段可知,所制备的光催化剂的片层结构上分布着孔径约为50 nm的孔结构,比表面积增大;该结构为光催化反应提供了更多的活性位点,提高了光生电子-空穴的分离效率。光催化产氢实验表明,当磷酸二氢钠的掺量为15%时,光催化剂的产氢量高达10.985 mmol/g,约为原始g-C3N4的7.6倍。(2)采用尿素为前驱体,眯基硫脲为硫源,成功合成了硫掺杂的超薄纳米片多孔g-C3N4光催化剂。分析结果表明,该光催化剂具有较高的可见光吸收能力和光生电子-空穴分离效率,同时由于其结构的特殊性使得其具有较大的比表面积,为光催化反应提供更多的活性位点,从而可以促进光催化反应的进行。该光催化剂的光催化产氢活性及稳定性结果显示,当硫的掺量为5 mg时,催化剂的光催化活性达到最优值,产氢量为9.54 mmol/g,是原始g-C3N4的6.6倍。在4次光催化循环实验测试中改性后的催化剂的光催化产氢量无明显降低,说明其具有优异的光催化稳定性。
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