乙醇酸类EILs制备及在NH3捕获分离中的应用研究

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EILs(低共熔离子液体)是一类新型的绿色溶剂,具有与离子液体相似的性质。本文通过综述和分析现有的应用于NH3捕获领域的现状与进展,制备并探究了一类新型的羧酸EILs对NH3的吸收与分离。在363.15K下制备了5种EILs,并通过FT-IR和1H NMR光谱对其化学结构进行了表征,测定了低共熔点以及该比例和在不同温度的含水量、密度、粘度、电导率、表面张力,并对其性质进行了拟合,拟合精度R2>99%。对5种EILs进行了NH3吸收筛选试验,其中乙醇酸(GA)-木糖醇(XYL)EILs能实现高容量吸收的同时保持均一与稳定,并且随着羧酸的摩尔分数的增加,吸收量先增加后减少;当GA的摩尔分数为0.75时,吸收量最佳,并优于现有离子液体,可达到0.22 g NH3·(g EIL)-1,同时可在333.15K、0.13k Pa下可以循环使用。通过在303.15K~343.15K的含水量、密度、粘度、电导率以及表面张力测定与拟合,GA-XYL(3:1)的Eη和Eσ较高,利于NH3的传质与扩散;表征GA-XYL(3:1)的吸收NH3前后的FT-IR和1H NMR光谱,分析了其潜在的机理。模拟了其分子作用机理、约化密度梯度函数、静电势以及密度变化ρ、?Hvap、?Hsub、溶解自由能?Gsolv,结果表明:NH3更加容易被吸引到木糖醇的仲醇而非伯醇上,GA中的羧基H倾向于失去一个电子被COO与NH3平均化,属于偏强型H键作用;相较于纯羧酸,GA-XYL的密度较大,不易蒸发和升华,在水中的溶解度类似于乙二胺;通过Aspen Plus模拟了NH3在混合气体中的选择性分离,其中NH3/CO2的选择性分离系数为184。
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