Zr-MOFs复合材料基生物传感器的构筑

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本论文通过在制备过程中改变配体端基、加入聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和核酸适体链制备了三种类型的锆基金属–有机骨架复合材料(Zr-MOFs):493-MOF、二维(2D)Zr-MOFs和Zr-MOFs与核酸适体链的复合材料(509-MOF@Apt),然后以这些材料为敏感膜构筑生物传感器,检测目标分析物。本论文对生物传感器的性能进行了研究,主要包括三方面:首先,利用孔壁功能化/孔隙空间分离的方法,制备三种拥有微孔笼、一维通道和高稳定性的Zr6团簇的Zr-MOFs材料(493-MOF)。性能最优的Zr-MOFs基传感器在较宽的浓度范围内对溶菌酶的检测具有较高的灵敏性(检测限为3.6 pg·m L-1)、选择性、重复性和实用性。这说明Zr-MOFs材料可以运用于生物传感领域。其次,以PVP为表面活性剂,在低温(50℃)和温和条件下制备了厚度为6.5-7.5nm的2D Zr-MOFs(521-MOF)。采用电化学技术和表面等离子体谐振(SPR)相结合的方法研究了固定核酸适体链和检测粘蛋白1的动力学过程。基于521-MOF纳米片的电化学传感器和SPR传感器的最低检测限分别为0.12和0.65 pg·mL-1。此外,这种新型的生物传感器在对MUC1的检测中显示出较高的选择性、稳定性和对人血清中MUC1检测的实用性。在此基础上,通过低温一步法制备了509-MOF@Apt复合材料,构建了用于检测癌胚抗原、凝血酶和卡那霉素的超灵敏检测平台,开发了基于509-MOF@Apt复合材料的无标记电化学核酸适体传感器以检测各种目标分析物。通过电化学测试分析了探针核酸适体链与509-MOF材料之间的不同相互作用行为。基于509-MOF@Apt所构筑的核酸适体传感器性能优异,在检测目标分析物时候具有较高的灵敏度、重复性和实际测试中良好的检测效果。本研究有望为临床诊断和治疗提供直接和可行的检测新平台,并可用于构筑不同类型的生物传感器,进一步扩大了Zr-MOFs材料潜在应用的范围。
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