磷酸银复合光催化剂的制备及可见光降解有机物性能研究

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半导体光催化降解有机物是解决日益严重的环境污染问题的一项重要技术之一。在众多的半导体光催化剂中,磷酸银光催化剂是近些年新发现的一种在可见光下具有非常强的光催化能力的光催化功能材料。它不仅可以吸收波长小于520 nm的太阳光,而且在可见光下的量子产率高达90%以上。为了改善磷酸银的光催化活性和稳定性,很多有效的方法被提出来。其中,通过将磷酸银分散到载体上构成负载型磷酸银复合光催化剂综合了纳米粒子和载体的特性,是目前一种有效的增强磷酸银降解有机物光催化活性和稳定性的热点方法之一。本论文选取两种不同的载体(海泡石和碳微球)分别采用不同的方法将磷酸银成功负载到这两种载体上,制备得到海泡石/Ag3PO4和CMSs@Ag3PO4复合光催化剂,具体方法和主要结论如下:1、通过XRD、SEM、HRTEM、XPS、BET、Uv-vis、PL等表征手段对两种复合光催化剂进行表征。结果表明:载体的加入能够显著地降低复合光催化剂中磷酸银的团聚、增强其在可见光响应范围内的光吸收强度。2、运用P-B设计对海泡石/Ag3PO4复合光催化剂光催化降解2,4-DCP的影响因素进行筛选,结果表明:pH、催化剂投加量以及双氧水浓度是影响2,4-DCP去除率的主要影响因素。采用箱线图设计(BBD)对反应过程的主要影响因素pH、初始H2O2浓度、催化剂投加量进行优化。结果表明:最优的实验条件为pH为4.01、初始H202浓度为35.26mM、催化剂投加量为0.36 g/L,在此条件下预测的2,4-DCP去除率可达84.65%,TOC去除率可达64.48%,实验值分别为84.50%和64.39%。3、对两种复合光催化剂进行重复性利用实验。结果表明:海泡石/Ag3PO4在重复使用三次后依然表现出较好的催化活性及稳定性;CMSs@Ag3PO4在重复使用四次之后,依然表现出较好的催化活性及稳定性。4、进行自由基捕获实验考察反应过程中活性氧的种类。结果表明:羟基自由基、超氧自由基、光生空穴均参与了这两种复合光催化剂降解有机物的过程,其中,在海泡石/Ag3PO4光催化反应过程中光生空穴起主要作用,在CMSs@Ag3PO4光催化反应过程中超氧自由基起主要作用。
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