自旋交叉化合物因其在分子开关、信息储存和生物传感等领域存在着广阔的应用前景而得到广泛的关注。本文主要基于吡啶双噁唑啉（pybox）和三联吡啶（tpy）类配体的结构调控,并尝试引入功能基团,发展多功能的自旋交叉化合物。具体的研究内容有以下几个方面:1、手性引起配合物结构对称性变化进而影响自旋转变行为。用苯基取代的内消旋和光学纯的pybox配体构筑内消旋（1）、光学纯（2）和外消旋（3）类型的[Fe（Pybox）2]2+配合物。随后通过单晶结构和密度泛函理论（DFT）优化的结构,证明相邻苯基取代基间的空间位阻引起中心金属离子配位场的畸变。三种溶液相的自旋转变温度(T1/2)与取代基的空间位阻表现出明显的相关性,空间位阻增大导致自旋转变温度变低。2、互补配体对策略构筑异配体Co（Ⅱ）自旋交叉化合物。借鉴超分子化学中三联吡啶互补配对策略,以tpy类配体与修饰上2,6-二甲氧基苯的夹子配体合成异配体Co（Ⅱ）配合物。讨论了tpy上的取代基对此类Co（Ⅱ）配合物SCO行为的影响,并可以在两个配体上分别引入不同功能基团。该策略同样可以用以构筑多核自旋交叉化合物,得到的双核Co（Ⅱ）配合物包含一个宽度为47 K的不对称热滞回线。3、卤素抗衡离子调控[Fe（pybox）2]2+配合物的自旋态。用pybox和thio-pybox配体与Fe（Ⅱ）盐合成一系列以卤素作为抗衡离子的Fe（Ⅱ）配合物。其中,1·2I3为顺磁化合物,但热处理后存在结构相变,相变后饱和磁化率升高。而配合物溶液在空气中氧化时间较短的1·I经过退火后,在320-400 K出现ΔT=27 K热滞回线的自旋突变行为。配体的取代基和五元环的柔性同样可以显著调节SCO活性。