【摘 要】
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迄今为此,锂离子电池（LIBs）由于高能量密度和长循环寿命,已成功地在电动汽车、大型储能设备和柔性电子器件得到应用。然而,锂资源的巨大消耗、价格的急剧上涨以及分布不均严重阻碍了LIBs的可持续发展。钠/钾离子电池（SIBs/PIBs）与LIBs的工作机制是类似的,且具有资源丰富、成本低廉等优势,有望补充/替代LIBs。相对于负极材料,正极材料比容量低、倍率性能及循环稳定性差,成为制约SIBs和PI
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迄今为此,锂离子电池（LIBs）由于高能量密度和长循环寿命,已成功地在电动汽车、大型储能设备和柔性电子器件得到应用。然而,锂资源的巨大消耗、价格的急剧上涨以及分布不均严重阻碍了LIBs的可持续发展。钠/钾离子电池（SIBs/PIBs）与LIBs的工作机制是类似的,且具有资源丰富、成本低廉等优势,有望补充/替代LIBs。相对于负极材料,正极材料比容量低、倍率性能及循环稳定性差,成为制约SIBs和PIBs发展的主要瓶颈。寻找循环寿命长、反应动力学快以及成本低的正极材料对实现高性能SIBs和PIBs至关重要。本论文通过溶胶-凝胶法分别制备了SIBs正极材料Na Cr O2和PIBs正极材料K0.45Co1/12Mg1/12Mn5/6O2（KCMMO）,系统研究了材料的物理特性、电化学性能、Na+/K+的脱嵌动力学以及结构演变规律。同时,本论文还开展了以Na Cr O2为电化学活性材料,采用静电纺丝技术制备Na Cr O2@C柔性自支撑正极的研究,不需涂布工艺以及粘结剂和导电剂,可直接用作SIBs正极,满足柔性SIBs对长循环寿命、高能量密度以及良好机械柔韧性的需求。研究内容、主要结果及结论如下:（1）采用冷冻干燥辅助的溶胶-凝胶法制备了SIBs用O3型层状Na Cr O2正极材料。由于良好的结构可逆性、快速的Na+扩散和高的电子电导率,Na Cr O2正极材料表现出优异的循环性能和倍率性能。常温5C循环3000圈后仍有～50%的容量保持率,且60℃下循环2000圈后的容量保持率高达57.6%。此外,50C下平均放电比容量达到82.1 m Ah g-1。首次提出了在充放电过程中Na Cr O2正极材料的三相共存（O3+O’3+P3相）可能延缓了O3相的消失,进而增强了Na Cr O2的结构可逆性。密度泛函理论（DFT）计算结果表明,该Na Cr O2正极材料具有较低的Na+扩散活化能垒和较高的电子电导率。该研究有助于加速SIBs正极材料的实用化进程,并为充放电过程中Na Cr O2的结构演变分析提供了新的视角。（2）首次设计并制备了Co3+-Mg2+共替代的PIBs正极材料KCMMO。KCMMO在1000 m A g-1电流密度下循环500圈后容量保持率为54.8%,高于未掺杂的K0..45Mn O2（KMO）样品（41.6%）。KCMMO优良的循环稳定性主要归功于循环过程中高度可逆的单相结构演变,而KMO则经历了从P’3相到P3相的不完全可逆的结构演变。同时,得益于快速的K+扩散,KCMMO还展现出较好的倍率性能。电化学活性的Co3+有利于提高比容量,电化学非活性的Mg2+则起到稳定晶体结构的作用。该工作为改善PIBs正极材料的电化学性能拓宽了研究思路,并有利于加深层状Mn基氧化物中储K+机制的理解。（3）首次以Na Cr O2为电化学活性物质,采用静电纺丝技术成功地制备了SIBs氧化物类Na Cr O2@C柔性自支撑正极。在Na Cr O2@C柔性自支撑正极中,Na Cr O2颗粒嵌入或者包裹在相互交联的碳纤维中,有利于Na+的扩散和电子的传输。另外,PAN前驱体衍生出的各种氮向碳的π-共轭体系提供更多的电子,也显著提高了电子导电性。0.5C充放电时,Na Cr O2@C柔性自支撑正极首圈放电比容量为110.0 m Ah g-1,循环50圈后保持在107.4 m Ah g-1,表明出优秀的循环稳定性。制备的Na Cr O2@C柔性自支撑正极同时具有良好的机械柔韧性。该研究可为制备兼具优良电化学性能和机械性能的氧化物类柔性自支撑正极提供一定的实验和理论基础。
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