石墨烯生物传感器的研制及性能研究

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自从2004年由英国科学家首次通过机械剥离法得到了石墨烯,便引发了人们对于石墨烯结构、性能、应用等方面的研究热潮。在石墨烯中,六个sp2杂化的碳原子之间相互连接形成环状结构,这种六角型的环状结构通过碳原子紧密结合形成了蜂巢状排列的晶格材料。由于石墨烯材料仅由碳原子构成,因此单层的石墨烯仅相当于一个碳原子的厚度,但是却具有极高的强度与韧性。由于其晶格状结构,使石墨烯在有限的面积内有更多的生物识别位点。此外,石墨烯还具有高载流子迁移率、高导电率与导热率等卓越的性能,这些性能也使得石墨烯在生物传感领域具有很大的发展潜力。生物传感器是一种通过生物识别元件对待测靶分子进行特异识别,然后将产生的生物信号转化为可被检测到的电学、光学等信号,从而可以对待测物的成分、浓度等信息进行分析的电子器件。检测过程高效、检测结果准确的生物传感器的使用领域广泛,目前不但可以实现核酸、蛋白质、酶、微生物、金属离子等的检测,还可以在单分子水平上进行分析。随着研究人员对石墨烯的性能研究越来越深入,发现石墨烯优异的电学性能和生物相容性有利于其在生物传感领域的应用,可以改善生物传感器的灵敏度、快捷性、集成性等特点。在本文中使用化学气相沉积(CVD)法,选择铜箔与泡沫镍作为生长基底,制备了石墨烯纳米材料,并且基于该纳米材料制备了石墨烯场效应管(G-FET)和三维石墨烯场效应管(3D-G FET)生物传感器,实现了对大肠杆菌和microRNAs的痕量检测。在本实验中,选择核酸适配体作为分子探针固定在石墨烯表面,建立了G-FET转移曲线变化和大肠杆菌浓度的关系,通过在传感器件中添加待测大肠杆菌菌液后进行电信号检测,从而产生了电信号的变化,实现了对大肠杆菌的检测。此外,选择DNA作为检测探针,将其固定在三维石墨烯(3D-G)表面,对microRNAs分子进行了分析检测。建立了3D-G FET生物传感器转移曲线和microRNAs浓度之间的关系,实现了对不同浓度microRNAs的痕量检测。本文主要包括六部分。首先,第一章内容为绪论部分,简要介绍了生物传感器与石墨烯的发展及应用背景,并概括了本文的主要研究内容。第二章主要介绍了利用CVD法制备石墨烯纳米材料,石墨烯的转移过程和结构表征方法,以及石墨烯场效应管生物传感器的制备方法。第三章是基于G-FET适配体生物传感器对大肠杆菌的检测,在该实验中,选择核酸适配体对器件进行功能化修饰,通过与大肠杆菌的特异性结合,将生物传感器对大肠杆菌的检测限降至8.8 cfu/mL。此外,可以区分大肠杆菌与其他菌种,表现出对大肠杆菌检测的高选择性。在第四章中,制备了基于3D-G的3D-G FET生物传感器,以DNA为探针,实现了对于microRNAs的微量无标记检测,节约了检测成本和时间,为microRNAs提供了一种新的检测手段。最后,第五章为总结及展望,对于本文研究课题的主要内容进行了总结归纳,并对该研究的不足之处和下一步的努力方向进行了展望。
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