Ce-Ga-Cu合金熔体的互扩散行为研究

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Ce基非晶合金是典型的大块非晶合金,其独特的物理特性和较强的非晶形成能力是凝聚态物理研究的重要方向。研究Ce基合金熔体中原子的动力学行为有助于理解非晶的形成机理。本文采用多层平动剪切技术系统的研究了Ce基二元、三元合金熔体中原子的扩散行为(Ce80Ga20、Ce80Cu20和Ce70Ga10Cu20)。本文采用多层平动剪切技术测量了Ce基二元合金熔体(Ce80Ga20和Ce80Cu20)的互扩散系数。研究结果表明两合金熔体互扩散系数的温度依赖关系满足Arrhenius关系,两体系的热力学因子均大于1,并且Ce80Ga20合金中值更大。结合Wan等人测量的自扩散系数和本文测得的互扩散系数,发现不能用Darken方程来描述Ce80Cu20体系的互扩散行为,需引入动力学因子S(S在1.14-1.29之间),这说明热力学因子和动力学因子对互扩散系数均起促进作用,从而使Darken方程失效。通过对Ce-Cu体系交互扩散系数和标准交互扩散系数的分析可知,Ce-Cu熔体中Darken方程的偏离主要由Ce-Cu原子和Cu-Cu原子间的交互扩散系数对其标准交互扩散系数的偏离决定,其中Cu-Cu原子间的相互作用占主导作用。本文采用多层平动剪切技术首次测量了Ce70Ga10Cu20三元合金熔体的互扩散系数。利用全局优化算法对测得的浓度谱进行分析,发现主扩散系数对扩散行为的影响较大,交叉扩散扩散系数影响较小;并通过研究相互作用系数LCe Ga Cu对三元合金熔体互扩散系数的影响,发现三元合金熔体的相互作用系数对三元体系互扩散系数的求解及其重要,同时也说明了其互扩散系数的大小与热力学影响因子有较强的关联。与Ce80Ga20和Ce80Cu20二元合金熔体对比,发现第三组元的添加能降低Ce-Ga-Cu体系中原子的扩散速度,并且Ga元素的抑制作用较Cu元素更明显。本文利用第一性原理分子动力学模拟研究了Ce80Ga20和Ce80Cu20合金熔体中原子的自扩散系数。根据模拟结果和Darken方程来求得互扩散系数与实验数据对比,从而研究自扩散和互扩散的关系。根据计算机模拟的Ce70Ga10Cu20三元合金熔体自扩散系数比例和实验测得的互扩散系数对三元Darken方程进行分析讨论,发现Darken公式并不能准确的描述Ce70Ga10Cu20三元合金熔体自扩散与互扩散的关系,动力学因子在扩散过程中的作用不能忽略。
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