氧化铈负载钯催化剂上甲烷催化燃烧发反应的研究

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氧化铈由于其独特的性能和高储放氧能力,在甲烷催化燃烧反应中的应用引起广泛的关注。本文采用不同方法制备了铈锆固溶体和氧化铈,并以其为载体制备了低担载量的负载型钯催化剂,运用BET、H2-TPR、XRD、TG-DTA、XPS等对样品进行了表征,研究了催化剂上甲烷催化燃烧反应性能。结果表明,甲烷氧气比在化学计量比附近时,0.2%Pd/Al2O3上甲烷转化率随温度升高会出现波动的现象,而铈锆固溶体负载钯可以消除这种现象。以水热共沉淀法制备的单一立方相Ce0.6Zr0.4O2为载体的负载Pd催化剂,在甲烷与氧气比低于化学计量比时,由于甲烷和反应所生成的水发生蒸汽重整反应从而使甲烷达到全转化。 制备方法对CeO2的甲烷催化燃烧反应性能有较大的影响,其中以水热法制备的CeO2的活性最高,起燃温度约360℃。对以微乳法所制备的CeO2负载Pd催化剂,则表现出很好的活性与稳定性,并且可通过改变水油比、铈离子浓度来调变催化剂活性,甚至可以使其活性顺序发生逆转。采用微乳法-体相掺杂的方法所制备的0.2%Pd-CeO2,显示了较高的甲烷催化燃烧反应活性(T10%=320℃、T90%=480℃)和很好的稳定性。
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