MXene/石墨烯的复合结构及其传感特性的研究

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二维材料(如石墨烯、MXene、金属氧化物等)因其独特的性质,在电子传感领域有着广阔的应用,如生物传感器、温度/湿度传感器、气体传感器等。这类传感器可以集成在可穿戴的腕带或者呼吸面罩上,因此常被用于无创血糖检测、乳酸检测和氮气检测等方面。近年来,研究人员致力于提高传感器的性能,而对材料的内部微结构及传感器内部输运行为的探究很少。但由于内部微结构(如纳米孔、纳米通道)在一定程度上影响了电子/离子的输运,从而对传感器的传感性能产生进一步的影响,因此对材料的内部微结构和传感器内部输运行为的探究十分必要。石墨烯作为一种二维碳材料,具有优异的机械,电学,热学和光学性能。然而,石墨烯易团聚,影响了内部的纳米级输运通道,导致其电化学活性较差,限制了其在生物传感中的应用。因此,为了减少自堆叠,将具有优秀电化学活性及生物相容性的MXenes材料与石墨烯以静电相互作用形成二维复合材料。目前,已有研究人员开展了关于MXenes和石墨烯纳米材料在无创血糖检测中的应用研究,其中包括人体外液中葡萄糖浓度的检测和呼出气体中丙酮含量的检测。本论文以Ti3C2Tx MXene/石墨烯复合材料为切入口,聚焦其在无创血糖检测中的应用。主要研究内容与结果如下:(1)基于Ti3C2-rGO复合结构的葡萄糖传感器的研究。首先通过静电自组装技术制备了Ti3C2-rGO复合膜,并对Ti3C2-rGO复合膜结构与性能之间的关系进行探究。MXene和rGO纳米片之间良好的静电相互作用,减少了两者的自堆叠,形成了多孔插层结构,并扩大了层间间距,获得了有效的纳米级输运通道,从而增加了活性位点,缩短了离子扩散路径,进而改善了复合膜的电化学性能,使其在传感元件中获得了更好的应用。继而设计制备了基于Ti3C2-rGO复合膜葡萄糖传感器并探究了其传感性能以及内部输运行为(电荷传递和离子扩散)。该器件具有良好的稳定性、重现性和选择专一性。通过研究不同频率下的H+离子扩散,证明了低频范围的扩散在葡萄糖传感器的传感机制中起着重要的作用。此外,通过层间距,H+离子扩散和灵敏度三者的相互关系进一步揭示了H+离子扩散是葡萄糖敏感性增强的主要来源。该项工作对于Ti3C2-rGO复合结构以及其他二维材料在葡萄糖传感器中的应用提供了进一步的帮助。(2)基于Ti3C2-rGO复合结构的丙酮气体传感器的研究。在这项工作中,设计制备的Ti3C2-rGO气体传感器,与纯的MXene气体传感器相比在室温下获得了较高的气敏响应,并且还具有良好的选择专一性,稳定性和可重复性。通过对器件的响应机制的探究,证实了复合Ti3C2-rGO作为一种敏感材料对气体分子的吸附更具有优势,表明了Ti3C2-rGO复合材料在气体传感器中具有潜在的应用前景,并为设计在室温下工作的气体传感器提供了一种新方法。综上所述,我们制备的Ti3C2-rGO复合材料在糖尿病无创检测中显示出了良好的应用前景。不仅为探究Ti3C2-rGO复合材料在基于酶的葡萄糖传感器中提供了实验基础,而且还丰富了对葡萄糖传感机制的理解,同时为设计室温下工作的气体传感器件方面提供了实验基础。
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