【摘 要】
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造纸、印染等工业废水中有机染料对水体的污染已引起全球的广泛关注,很多染料具有生物毒性、致癌作用,但有机染料由于其复杂的结构和特性,通常很难被生物降解和轻易除去。吸
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造纸、印染等工业废水中有机染料对水体的污染已引起全球的广泛关注,很多染料具有生物毒性、致癌作用,但有机染料由于其复杂的结构和特性,通常很难被生物降解和轻易除去。吸附法由于操作简便,效率高,成本较低且吸附剂可循环重复利用等诸多优点,被认为是去除有机染料优选的方法。层状双金属氢氧化物具有独特的有序层状结构,比表面积较大,层间的阴离子具有可交换性和较大的层间阴离子容量。硼酸根离子的结构多种多样,热稳定性较高,使硼酸盐在阻燃、发光和污水处理等领域有巨大的发展愿景。把硼酸根离子作为水滑石的客体阴离子插入层间,可能形成多级孔结构,从而可以显著扩大材料的表面积,使得硼酸根插层的类水滑石材料具有更好的吸附能力,从而增强其吸附应用的价值。因此,设计合成聚硼酸根插层镁铝水滑石多级孔材料及其吸附性能研究具有重要意义。本文分别通过前驱体法和水热法制备了硼酸根插层的MgAl-水滑石(LDH)多级孔材料以及石墨烯GO负载的硼酸根插层的MgAl-LDH材料,通过XRD、FT-IR、XPS、SEM、TEM、和BET等手段进行了样品物相结构和形貌的表征,并进行了相关吸附性能的研究。(1)以煅烧后的MgAl-LDH为前驱体(MgAl-LDO),通过在硼砂溶液中浸泡合成了硼酸根阴离子插层的多级孔B-LDHs材料;进一步通过煅烧B-LDHs微球样品制备了多级孔B-LDOs微球。进行了多组对照实验,考察了反应配比,温度和时间因素对合成样品B-LDHs花球形貌的影响。花球状B-LDHs样品及其焙烧产物B-LDOs微球的比表面积分别为138.6和123.0 m2/g。研究了两者对刚果红溶液的吸附性能,最大吸附量分别达到了 166.39 mg/g和273.22 mg/g,两者的吸附过程都较符合拟二级动力学模型和Langmuir吸附模型。B-LDOs样品具有更高的吸附效率,具有良好的循环使用性和稳定性,使其更适合废水处理方面的应用。(2)采用在镁铝盐原料中加入尿素和五硼酸铵的水热方法合成了多级孔中空结构的硼酸根插层的类水滑石材料(UB-LDHs)及其焙烧产物UB-LDOs,分别考察了不同的反应原料配比、不同的反应温度及不同的反应时间对UB-LDHs产物形貌的影响。在表征基础上,研究了 UB-LDHs对刚果红的吸附性能,吸附行为符合拟二级动力学模型和Langmuir吸附模型,最大吸附量达383.14 mg/g,表现出对刚果红有优异的吸附能力。焙烧后的UB-LDHs呈现无定型态,但通过扫描图片可知其花球形貌基本保持,研究了其对CR的吸附性能,结果显示在CR溶液浓度低于450mg/L时,其除去率基本都可达99%以上。因此,这种新型的多级孔硼酸根插层水滑石材料及其焙烧产物都是很有前景的可用于废水处理的绿色低成本吸附剂。(3)采用水热方法原位合成了分层有序结构的GO负载硼酸根插层的类水滑石材料(GO/UB-LDHs)。研究了该复合材料对不同染料的选择行吸附,其中对亚甲基蓝和刚果红吸附效果较好。研究了复合材料用量对吸附亚甲基蓝MB的影响,确定了最佳用量为5 mg。GO/UB-LDHs对MB的吸附行为较符合拟二级动力学模型和Langmuir吸附模型,最大吸附量454.55 mg/g。该材料制备简单易行,对亚甲基蓝有着较好的吸附能力,有望应用于有机染料废水处理。
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