碳纳米材料及其复合材料拥有优异的力学、热学、电学、光学等性能,在众多领域具有极大的应用潜力。其中石墨烯（G）、碳纳米管（CNTs）更是在近年来成为全球性的热点研究方向,但G片层的堆叠问题及CNTs的团聚问题一直是制约其性能发挥的主要因素。将一维的CNTs与二维的G组装成为三维网状G/CNTs杂化材料,使二者互为彼此的分散剂并在功能方面发挥协同作用,是解决上述问题、赋予杂化材料及其复合材料优异性能的有效手段。本文分别选用FeSO₄和2-乙基-4-甲基咪唑（2,4-EMI）作为还原剂,采用原位化学还原方法制备还原氧化石墨烯（RGO）/CNTs杂化材料,采用FT-IR、XRD、XPS和接触角测量等多种手段对其进行结构表征及性能分析。以2,4-EMI还原的RGO/CNTs杂化材料作为增强体,分别选取苯乙烯和环氧树脂两种基体树脂,采取共混法和真空浸渍法制备RGO/CNTs/聚苯乙烯（PS）复合材料和RGO/CNTs/环氧树脂（EP）复合材料,并对其进行性能的测试及分析。结果表明,RGO和CNTs组装成为具有一定两亲性和不同尺度孔隙结构的三维碳纳米杂化材料。通过事先搭建RGO片层与CNTs缠绕卷曲而成的骨架结构,再经树脂充分浸润、固化成型的真空浸渍法制备的复合材料拥有更为出色的性能。而就基体树脂而言,RGO/CNTs/EP复合材料因其拥有更为出色的力学性能而能在更大范围内应用。实验中,通过真空浸渍法制备的RGO/CNTs/EP复合材料电导率比纯EP提高了11个数量级,导热系数则提高了2.2倍,而弯曲强度提高了18%,压缩强度提高了37%。