己内酰胺是一种重要的有机化工原料,环己酮氨氧化一步合成己内酰胺是重要的新型绿色化学反应。杂原子取代的磷酸铝分子筛(MeAlPO_4-5)由于具有独特的孔道结构和功能各异的骨架位杂原子,同时具有酸性中心和氧化还原活性中心,而成为最有前景的多功能催化剂。因此,本文采用水热晶化法合成了多种MeAlPO_4-5分子筛,并对其物化性质进行了表征;将合成的MeAlPO_4-5分子筛应用于催化环己酮氨氧化反应。水热法合成了杂原子取代的磷铝分子筛MeAlPO_4-5,Me=Co、Mn、Fe、Mg、Zn、Cu、V、Cr。系统地考察了铝源,模板剂用量,金属含量,晶化温度和晶化时间对MeAlPO_4-5分子筛性状的影响。结果表明,拟薄水铝石的水溶性较好;模板剂用量对产物纯度有较大影响,2-（二乙氨基）乙醇/Al比为0.89;三乙胺/Al比为0.80时,可合成出MeAlPO_4-5纯相;在200℃下晶化48 h,分子筛晶型较好;在550℃下焙烧10 h能较好地除去模板剂和结合水并实现Me²⁺的转化。通过XRD、骨架振动FT-IR、氮气吸附-脱附、NH_3-TPD、吸附吡啶FT-IR以及UV-Vis等技术对分子筛的结构、酸性质以及Co、Mn原子在分子筛骨架中的存在状态进行了表征。结果表明,所合成的MeAlPO_4-5具有典型的AlPO_4-5分子筛结构。过渡金属原子进入分子筛骨架提高了其酸量和酸强度;在CoAlPO_4-5和MnAlPO_4-5分子筛的骨架结构中,存在四配位的Co（Ⅱ）和Mn（Ⅱ）,经过焙烧可以部分氧化为Co（Ⅲ）和Mn（Ⅲ）。杂原子分子筛用于环己酮氨氧化的反应结果表明,在相同的反应条件下,CoAlPO_4-5分子筛有一定的催化效果。以拟薄水铝石为铝源,2-（二乙氨基）乙醇为模板剂,在管式炉中氧气气氛下550℃焙烧10 h所得的催化剂用于环己酮氨氧化反应,在80℃,空气压力3.5 MPa,0.5 g催化剂,反应4 h,2.2 g NH₃时环己酮肟的收率和选择性为1.00%和1.57%。