以石墨烯为代表的二维材料因其高迁移率、高电导率等优异性质而备受人们关注。二维材料可薄至原子级,是高集成、高性能和低能耗的下一代电子器件的理想材料,有望替代硅基半导体材料。自旋电子学以实现高效、快速和低能耗地产生、操作和探测自旋为目标。伴随着外尔半金属,过渡金属硫化物（TMDC）等一系列新型二维材料的相继发现,许多新奇的物理性质也被陆续报道,范德华异质结这一崭新的物理模型也进入人们的视野。它同时兼具各种材料的优点,通过适当的调制手段,可以实现高效地调控电荷-自旋的转换,以及自旋的操作和输运。本文以WTe2/石墨烯、Co/TiO2/石墨烯等异质结作为研究对象,探索其界面处高效的电荷-自旋转换效应和新奇的自旋相关现象,为新一代自旋相关电子器件的设计提供新思路。主要研究内容如下:（1）研究了由全二维材料构成的WTe2/石墨烯范德华异质结中自旋霍尔效应的产生和调制。实验发现,WTe2有着可比拟传统重金属的自旋霍尔角（即电荷-自旋转换效率）。同时,得益于石墨烯这一性能极佳的自旋载体通道,自旋霍尔信号比传统全金属结构高两个数量级。通过施加背栅,实现了 600%的自旋霍尔信号的调制。分析表明,该调制源于WTe2/石墨烯异质结在电场下对自旋吸收的促进作用。理论计算发现WTe2中的自旋霍尔角与费米能级密切相关,任何影响费米能级位置的因素都可以作为实现自旋霍尔角的调制手段,如应变等。这些性质和该材料特殊的能带结构密切相关。（2）在WTe2/石墨烯异质结中发现了一种全新的Edelstein效应。与传统的Rashba-Edelstein效应（源于材料的表面态）不同,WTe2能带结构中占主导作用的是自旋极化的体态（bulk states）。基于上述机制,该实验实现了由非磁材料向石墨烯的自旋注入、输运和探测。考虑到该材料的晶格畸变可能导致其室温下不再是外尔半金属,但温度依赖关系的测量结果表明,该自旋极化态在10 K-300 K范围内只有微弱变化。实验还发现,该Edelstein效应及其逆效应依旧遵从Onsager倒易关系,即二者符号相反,且绝对值相当。相比电学自旋注入严重依赖界面条件的传统铁磁材料,这里自旋的产生和探测均表现出良好且稳定的线性关系。进一步分析得出,其电荷-自旋转换效率非常高,Edelstein长度（自旋转换效率）大于0.72 nm,这和Rashba-Edelstein体系中的最高记录相当。（3）实验发现了低界面电阻石墨烯横向自旋阀中反常Hanle曲线的演变和Co/TiO2/石墨烯界面处自旋极化率的翻转现象。唯象上,“双自旋”模型可以解释此反常Hanle曲线的演变,但更加精确的物理模型仍需进一步的研究。实验分析发现,该自旋极化翻转来自于石墨烯与铁磁材料近距离接触而诱导的磁近邻效应,并且有证据表明,该效应可以穿越数纳米。第一原理计算表明,与传统的自旋转移矩（spin transfer torque,STT）、自旋轨道矩（spin orbital torque,SOT）中磁矩翻转的思路不同,通过偏置电流或者栅压实现的自旋极化变号现象来自于态密度层面的自旋翻转。对应的临界翻转电流密度可以低至103A/Cm2。这为新一代超低能耗的自旋电子器件提供了新的设计思路。