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本论文围绕烟道气、沼气、IGCC等混合气中CO2的分离和对裂解干气等中高值组分乙烯的回收而展开,目标是解决ZIFs浆液捕集CO2和C2H4工业化应用中的瓶颈问题,同时拓展ZIFs在含酚废水处理中的应用。本论文的研究结论如下:(1)以溶液搅拌法,探索批量合成ZIF-8和ZIF-67。通过考察加料顺序、反应时间、反应温度、原料物质的量配比,用XRD表征手段,确定了最佳的合成条件为:先加入2-甲基咪唑,后加入Co(NO3)2·6H2O,反应时间为20 mins,反应温度为20℃,n(Co2+):n(2-Methylimidazole):n(H2O)摩尔比分别为1:8:1617。同时搭建了ZIFs材料规模化生产平台装置,开发出ZIFs材料中试生产的工艺流程,批量合成出ZIF-8和ZIF-67,达到1-2公斤级每天的生产规模。(2)对干材料ZIF-67,ZIF-67/乙二醇和ZIF-67/乙二醇-2-甲基咪唑混合浆液的CO2捕集能力进行探究。同时与ZIF-8浆液体系捕集二氧化碳能力进行对比,发现单独的2-甲基咪唑晶体的加入能显著提高ZIF-67/乙二醇浆液中CO2的溶解能力,如1 bar(CO2分压)条件下CO2在ZIF-67/乙二醇-2-甲基咪唑浆液中的溶解度达到1.30 mol/L,高于ZIF-8/乙二醇-2-甲基咪唑浆液的1.25 mol/L。同时ZIF-67/乙二醇-2-甲基咪唑浆液表现出了极高的CO2分离因子,CO2对N2,CH4和H2的最大分离因子分别为723,222和1409。(3)开展了ZIF-67浆液分离C2H4/CH4的研究。用ZIF-67/水-乙二醇浆液体系通过吸收-吸附耦合法分离甲烷/乙烯混合气,系统地研究了温度、ZIF-67在浆液中的质量分率、压力以及分离性能中的气液比这些变量,发现低温、浆液中ZIF-67质量分数为0.15、高的气液比、高的操作压力有利于甲烷/乙烯混合气的分离。用ZIF-67/水-乙二醇浆液进行分离,气相中的乙烯摩尔分数经过一级分离后从74.8%减少至53.0%,分离选择性达到10,而且超过68%的乙烯可经一级分离回收。此外,ZIF-67的结构在20个吸收-吸附循环后仍然保持不变。(4)拓展ZIFs在液相吸附中的应用,开展了ZIF-67处理含酚废水的实验研究。考察了溶液p H值、反应时间和温度对ZIF-67吸附苯酚性能的影响,得出吸附最佳条件:p H值为9,最佳反应时间12小时,温度为25℃时,ZIF-67吸附苯酚的性能最佳。用ZIF-67对苯酚吸附体系平衡数据进行了拟合,结果表明ZIF-67对苯酚吸附符合朗格缪尔模型。ZIF-67通过加热在120℃下可以完全再生,并且经两次热再生后吸附能力变化不大。(5)在鼓泡塔中开展了ZIF-67材料浆液气体穿透实验研究。分别对纯乙二醇,ZIF-67/乙二醇浆液,乙二醇-2-甲基咪唑饱和溶液(2-甲基咪唑质量分数40%),ZIF-8/乙二醇-2-甲基咪唑,ZIF-67/乙二醇-2-甲基咪唑浆液二氧化碳捕集能力进行了评价,在相同条件下发现捕集能力依次增大。并且发现在ZIF-67质量分数为0.15条件下原料气进气流量越小,吸收塔吸收温度越低和压力越高,浆液捕集二氧化碳能力越强。(6)开展浆液连续捕集CO2气体评价实验,结果表明温度和进气流量越低,分离效果越好,捕集CO2能力越强。在ZIF-8浆液中解吸温度越高,有利于浆液的解吸,浆液解吸的越彻底,浆液的利用率就越高。同时发现在ZIF-8浆液中操作压力越高,有利于浆液捕集更多混合气中的二氧化碳。