离子液体微胶囊的制备及其CO2吸附性能

来源 :中国矿业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lincl008
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CO2引起的温室效应,加剧了全球性的环境问题,已越来越受到人们的关注。在众多碳减排技术中,CO2捕获与封存(CCS)被认为是最直接有效的手段之一。在吸附法碳捕获工艺过程中,理想的吸附剂至关重要。本文成功合成了1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([BMIM]PF6)、1-丁基-3-甲基咪唑丁二酰亚胺盐([BMIM]SUC)、1-丁基-3-甲基咪唑亚氨基二乙酸盐([BMIM]2IDA)及丁基季鏻丁二酰亚胺盐([P4443]SUC)、丁基季鏻亚氨基二乙酸盐([P4443]2IDA)。运用溶胶凝胶法、化学沉淀法、溶剂挥发法和悬浮聚合法,分别以二氧化硅、聚砜及聚苯乙烯为壳材,制备了离子液体微胶囊吸附材料,并采用红外(FTIR)、热重(TG)、电镜(SEM)等表征。重点研究了不同试验条件对微胶囊结构、CO2吸附性能、CO2/N2选择性及CO2吸附循环使用性的影响,研究了CO2在离子液体微胶囊上的动力学吸附扩散行为。主要结论如下:(1)FTIR分析表明,成功合成了离子液体及其微胶囊吸附材料。SEM分析表明,溶胶凝胶法和化学沉淀法制备的样品为微米级不规则结构,且颗粒分散性好。溶剂挥发法制备的样品呈纳米级球型结构,表面光滑致密。悬浮聚合法制备的样品为微米级,且表面有凹凸坑的球型结构。TG分析表明,各样品在250°C以后才失去大部分离子液体,都具有较好的热稳定性。离子液体微胶囊的制备方法对离子液体含量影响较大,其中以悬浮聚合法制备的样品具有最高的离子液体含量(Max=85 wt%),溶胶凝胶法制备的样品离子液体含量均在5070 wt%,而溶剂挥发法制备的样品离子液体含量仅为1020 wt%。(2)以溶胶凝胶法制备的咪唑离子液体微胶囊,当芯材[BMIM]PF6:壁材SiO2为1:1,木质素磺酸钠加入量占壁材和芯材总质量的11%时,在298 K和0.1 MPa下CO2吸附量为2.70 wt%,CO2/N2吸附选择性显著优于空白载体,并具有良好的循环使用性,其CO2综合性能较好。(3)与咪唑类微胶囊相比,季鏻类离子液体微胶囊具有更高的CO2吸附性能。采用溶胶凝胶法,以[P4443]SUC和[P4443]2IDA为芯材,SiO2为壁材,木质素磺酸钠加入量为11%时,在298 K和0.1 MPa下各样品的CO2吸附量分别为3.4 wt%和2.91 wt%,选择性分别为9.09和8.50(SiO2为1.67),且具有良好的CO2循环使用性。(4)采用准二级动力学模型、Bangham吸附速率方程和颗粒内扩散模型对CO2在离子液体微胶囊上的吸附曲线进行了拟合。结果说明扩散过程为表面扩散、颗粒扩散和孔道扩散共同控制,吸附过程为化学和物理吸附共同作用。采用Fick定律描述CO2在离子液体微胶囊材料上的动力学扩散行为,得到了离子液体微胶囊材料的CO2扩散系数在10-9</sup>10-8范围内,与空白载体(10-9 m2/s)相当,比纯离子液体(10-11</sup>10-10 m2/s)高12个数量级。表明离子液体微胶囊材料可显著提高CO2的吸附速率,降低平衡吸附时间。该论文有图48幅,表17个,参考文献126篇。
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