荷能重离子引起高定向石墨和石墨烯的辐照效应研究

来源 :中国科学院研究生院(近代物理研究所) | 被引量 : 6次 | 上传用户:wsykxc1429
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石墨材料具有诸多优点,如高的熔沸点、良好导热导电性、稳定的化学性质、耐腐蚀、抗热震性、良好可塑性及良好的中子减速性能,非常适合用作核反应堆快中子慢化材料。在高温气冷堆中,石墨是唯一可选择的结构材料和反射层材料。高温中子辐照会在石墨中引起晶格原子离位,产生缺陷和扰动,并引起理化性能和宏观尺寸的变化,因此石墨的辐照效应研究始终是国际上的热点研究课题。石墨烯作为单层的石墨材料,具有优异的电学、热学以及光学性能,是构建其它维数碳材料的基本单元,对其辐照效应的研究一方面可以提高对石墨、碳纳米管、富勒烯等碳同素异构体材料辐照效应的认识。另外也可以为石墨烯的应用提供有价值的参考数据。本论文采用机械剥离法成功获得石墨烯样品,借助近物所重离子加速器HIRFL和德国GSI的直线加速器UNILAC提供的快重离子(SHI),以及近物所320kV高压平台提供的高电荷态离子(HCI),对高定向石墨(HOPG)、纳米厚度的HOPG及石墨烯样品进行辐照。辐照后样品采用激光共聚焦拉曼光谱仪、X射线光电子谱仪、扫描隧道显微镜、透射电子显微镜及原子力显微镜进行检测,实验结果分三个部分进行详细分析和讨论。快重离子辐照实验结果表明,(1)辐照后HOPG表面有纳米尺寸小丘状潜径迹形成,且有sp3杂化相产生。sp3相产额与电子能损和离子总注量有关。辐照后的样品拉曼D峰与D′峰与G峰面积比(ID/IG)随辐照注量的增加而增大,服从T-K关系。(2)薄层HOPG的辐照损伤与其厚度有关,越薄损伤越严重,单层石墨烯损伤最严重。通过检测样品的拉曼D峰与D′峰的峰高比ID/ID′,讨论了不同厚度样品中可能存在的缺陷类型。(3)实验观测到辐照后石墨烯出现纳米直径的孔洞。Raman测试表明电子能损值是影响石墨烯辐照损伤程度的重要因素。通过改进Lucchese的理论模型,对辐照后石墨烯ID/IG值随潜径迹间距(Ld)变化参数进行拟合。获得了石墨烯损伤程度与入射离子的电子能损dE/dx和单核能的关系,可以用于石墨烯SHI辐照损伤的预测。(4)对比HOPG与石墨烯实验结果发现,石墨烯比块体石墨更容易产生辐照损伤;石墨烯ID/IG值随辐照注量变化出现拐点,而在现有注量范围内石墨的ID/IG值并无拐点出现;在石墨中发现的离子速度效应在石墨烯中并未观察到。高电荷态离子辐照实验表明,(1)辐照后HOPG表面有小丘状潜径迹形成,在部分小丘状突起顶端检测到新的HOPG晶格结构。(2)通过对Lucchese的理论模型进行改进,成功拟合了石墨与石墨烯的实验数据。拟合结果表明,石墨与石墨烯的ID/IG随注量的变化趋势不同,差异源于辐照后石墨烯中存在结构完全损伤区与激活区,两种竞争机制导致了石墨烯ID/IG的三个变化阶段。而HOPG只有激活区,所以石墨ID/IG只有两个变化阶段。对比快重离子与高电荷态离子在HOPG与石墨烯中引起的辐照效应可以得出,(1)相同辐照注量条件下,在HOPG中,HCI辐照将导致比SHI辐照更大的拉曼D峰与G峰峰高比(ID/IG),然而在石墨烯中,两种离子辐照引起的ID/IG并无明显差异。(2)石墨烯中,HCI将导致比SHI更大的激活区半径rA。
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