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随着全球污染问题的日益严重,人类已将更多的目光放到现代化工业生产和环境污染的关系上。工业活动向水体中排放有毒的化合物,从而造成水体的污染。近几十年,高浓度、组成复杂的染料废水越来越受人们的关注。为了使污染水体净化,人们采用了一系列物理、化学和生物技术方法。采用高活性的自由基(如·OH、O2-)降解水体中有机污染物的高级氧化技术是一种优秀的水处理方法。高级氧化技术一般包括:光催化技术、臭氧氧化技术、H2O2氧化技术、Fenton氧化和光Fenton氧化技术。
铌酸盐作为新型催化剂,被证实能够有效光解水及降解环境中有机污染物,因此引起人们的关注。本文围绕催化材料NaNbO3的设计、开发为重点,采用水热法制备Na8Nb6O19·13H2O、NaNbO3／ZnO催化剂,并通过浸渍法合成Fe3+-NaNbO3金属掺杂型催化剂。运用XRD、SEM、DRS、XPS、TG-DSC等方法对合成的催化剂进行了表征,分析其构效之间的关系。为了考察催化剂的催化活性,以难降解的亚甲基蓝染料(MB)为对象,研究了不同参数条件对MB降解率的影响,同时结合催化活性的改变,分析其催化反应机理。实验结果如下:
用简单的水热法合成Na8Nb6O19·13H2O催化剂。采用XRD、SEM和TG-DSC等方法研究催化剂的物理化学特性。XRD和TG-DSC分析表明Na8Nb6O19·13H2O为水热合成NaNbO3物质过程中的一种中间体。对比研究Na8Nb6O19·13H2O／H2O2、Nb2O5／H2O2和NaNbO3／H2O2三种不同体系对MB催化降解的活性,结果表明Na8Nb6O19·13H2O催化剂在H2O2存在的条件下具有最好的降解MB活性。实验数据表明,当反应温度为30℃时,Na8Nb6O19·13H2O／H2O2体系中MB的降解率在1 h内可达93.5％。Na8Nb6O19·13H2O／H2O2体系降解MB的过程符合一级反应动力学特性,降解速率常数(k)为0.02376 min-1。其降解速率比 Nb2O5／H2O2和 NaNbO3／H2O2体系高。同时对Na8Nb6O19·13H2O／H2O2体系降解MB的机理进行了分析。
采用水热法合成了不同NaNbO3含量的NaNbO3／ZnO异质结催化剂。结合XRD、XPS、DRS、SEM-EDS、TEM、TG-DSC等表征手段对NaNbO3／ZnO材料的晶型结构、表面性质、化合价态组成变化进行分析。以MB为降解底物,研究其光催化活性。结果表明,当掺杂量为10％时,光催化剂具有最好的活性。探讨了NaNbO3／ZnO异质结光催化剂降解MB的机理。研究发现光生电子和空穴有效的转移限制了光生载流子的复合,这可能为光催化剂具有高催化活性的主要原因。
实验还制备了过渡金属Fe掺杂的NaNbO3催化剂,通过表征实验发现掺杂Fe3+后NaNbO3晶型没有发生明显改变。反应最佳条件为:Fe3+掺杂量为2 wt％,催化剂的焙烧温度300℃。在该条件下光Fenton催化降解效率在掺杂Fea+后可显著提高。同时研究发现Fe3+-NaNbO3催化剂降解MB的过程符合一级反应动力学的特性,降解速率常数(k)为0.00552 min-1。循环实验表明Fe3+-NaNbO3催化剂具有良好的稳定性,可以循环利用。紫外可见光谱分析研究表明,在Fe3+-NaNbO3催化降解MB的过程中,最大吸收波长没有发生明显的蓝移。