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钛硅分子筛TS-1因其在多相催化氧化反应中的杰出性能,自被开发出后便广受关注,其新合成方法及应用研究一直是沸石催化领域的热点。TS-1发明至今,其合成方法主要为水热合成法,随着合成技术的不断发展与创新,逐渐涌现出一些新的合成方法,如微波辐射法,球磨法,离子注入法,化学嫁接法等。虽然TS-1的合成技术正在逐渐走向成熟,但在新合成技术工业化及应用方面仍存在一些问题,如TS-1颗粒过小,增加了工业生产中分离,回收催化剂的困难,虽然已经有许多研究小组致力于小晶粒TS-1的成型研究,但成型过程中引入的其它化合物对分子筛催化活性的影响,以及成型后催化剂的强度问题阻碍了TS-1催化剂的成型发展。在另一方面,一些新合成方法如微波辐射法,虽然文献中提到了新方法的优势,但详细的作用机理仍然存在一些问题有待进一步考察。基于TS-1在催化氧化领域的重要性,对其合成方法的进一步研究以及其应用前景的拓展是非常有必要的。本论文针对TS-1研究及应用中不足之处进行了以下几方面的研究:1.成功合成具有一定催化活性的TS-1/不锈钢网负载型材料,解决小晶粒TS-1分离困难的问题。这种负载型催化剂可以完全避免TS-1小晶粒在制备和应用过程中需要的分离操作,并且在合成过程中,除了载体,没有引入其它物种,如成型过程中所需的粘结剂等,而载体本身带来的金属氧化物对钛硅分子筛的催化性能没有很大的影响,这样保证了所得催化材料既拥有无需过滤的特点,又具有一定催化氧化能力及一定应用前景。2.研究微波辐射对TS-1合成过程的影响及作用机理,对合成过程进行详细考察,并讨论了微波合成产物与水热合成产物在物化性能及催化性能各方面的异同。3.通过在TS-1分子筛合成过程中添加含氟无机盐或含氟有机硅酯,考察了氟物种对于TS-1晶化过程,Ti物种进入骨架过程的影响,并使用正己烯为探针反应,对产物进行催化反应评价,考察了氟物种添加对钛硅分子筛TS-1催化活性的影响。通过对TS-1分子筛后处理改性,如:添加含氟无机盐对TS-1分子筛进行酸洗后处理,使用含氟有机硅酯对TS-1分子筛进行后嫁接修饰,考察了氟物种对钛硅分子筛TS-1催化活性影响。关键字:TS-1钛硅分子筛,负载材料,微波,氟物种,选择氧化