玉米芯负载MOFs多孔复合材料制备及其吸附/抗菌性能研究

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水污染治理是目前环境保护的重要方面,尤其是水中的染料和细菌等污染物对人们的生活和健康影响巨大。因此,开发绿色、高效和环保的新材料用于水体中的染料去除和细菌灭活已经成为目前的研究热点。农业废弃物玉米芯是一种天然的多孔纤维素基材,具有成本低廉、可自然降解、易于改性等优点,可作为其他功能性纳米材料的优良载体。通过改性处理后的玉米芯基材可与具有吸附、抗菌功能的纳米材料有机结合,赋予天然玉米芯优良的吸附/抗菌性能,使玉米芯成为一种绿色、高效、可回收的水体净化材料,不仅有助于解决水体污染问题,同时有利于变废为宝,缓解农林废弃物焚烧所带来的大气污染问题。首先,本论文探讨了不同玉米芯(块状和粒状)的预处理和改性方法,并对上述预处理和改性方法进行了工艺优化,同时探讨了改性过程玉米芯结构与性能变化规律;其次,以氧化改性后块状玉米芯(B-OCBs)为基材,铜系和锌系金属有机框架物(HKUST-1和ZIF-8)为功能性纳米材料,成功制备HKUST-1/B-OCBs和ZIF-8/B-OCBs两种复合吸附/抗菌材料;最后,为了增强复合材料的吸附、抗菌性能,以氧化改性粒状玉米芯(P-OCBs)为基材,通过“一锅法”将硼氢化钠原位还原的纳米银(Ag NPs)有效的负载并分散在ZIF-8晶体表面,制备出具有抗菌和催化降解有机污染物的新型复合材料(Ag NPs@ZIF-8/P-OCBs)。采用亚氯酸钠法分别对块状玉米芯(B-CBs)和粒状玉米芯(P-CBs)进行脱木质素预处理,之后分别对比采用羧甲基化或TEMPO氧化改性处理,制备得到脱木质素、改性块状(B-OCBs)或粒状玉米芯(P-OCBs)。结果表明不同形态的玉米芯脱木质素的最佳条件均为温度80℃,时间3 h;TEMPO氧化更适合块状或粒状玉米芯的改性,且TEMPO氧化的最佳反应时间为4h。最终所得的B(P)-OCBs表现出更多的孔结构、更粗糙的表皮形貌和更多的羧基活性基团。相同改性条件下,P-OCBs由于粒径较小,改性效果要优于B-OCBs,但两种改性玉米芯在作为吸附剂方面(孔结构和电负性)仍有差距,需要额外负载其他吸附功能材料(如MOFs),而B(P)-OCBs负电性特点为MOFs材料的负载提供了可能性。采用原位合成的方法在TEMPO氧化的块状玉米芯(B-OCBs)上合成金属有机框架物(MOFs),制备了具有吸附和抗菌双重功能的可降解纤维素基生物吸附剂(HKUST-1/B-OCBs和ZIF-8/B-OCBs)。结果表明,脱木质素和TEMPO氧化可以使所得的玉米芯纤维素含量、羧基含量增加,比表面积增大,从而促进MOFs在玉米芯上的沉积。多孔且富含碳水化合物的B-OCBs可作为MOFs的载体和稳定剂,增强MOFs粉体的稳定性和可回收性。HKUST-1和ZIF-8赋予B-OCBs对甲基橙良好的吸附能力(从8%(B-OCBs)到 55%(HKUST-1/B-OCBs)和 84%(ZIF-8/B-OCBs))和抗菌活性(从无抗菌性(B-OCBs)到 90.2%(HKUST-1/B-OCBs)和 44.8%(ZIF-8/B-OCBs))。这一概念为制备经济、高效的环境修复生物材料提供了新的途径。利用“茶叶袋”封装的形式,采用原位合成和硼氢化钠还原的方法在TEMPO氧化的粉末玉米芯(P-OCBs)上合成吸附、抗菌性能更强以及水中稳定性和回用性更好的玉米芯基复合材料(Ag NPs@ZIF-8/P-OCBs)。结果表明该方法制备的复合材料具有羧基含量更多,比表面积更大的特点,使得ZIF-8的负载量大大提高,并且有效解决了 Ag NPs单独制备时出现的团聚问题(粒径分布由30~55 nm降至10~15 nm),制备得到的Ag NPs@ZIF-8/P-OCBs复合材料对多种染料展示出100%的催化降解效果。基于Zn2+、咪唑环和Ag NPs的协同抗菌作用机制,该复合材料对大肠杆菌(革兰氏阴性)和金色葡萄球菌(革兰氏阳性)均表现出100%的抗菌效果,是一种高效、可重复使用的可再生染料去除材料,复合绿色、可持续的发展理念。
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