磁控溅射制备事故容错包壳Zry-4合金表面Cr-Al-Si系涂层及其高温氧化行为研究

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2011年福岛核事故发生后,核电行业提出事故容错燃料的概念,事故容错燃料的研究方向之一是提高核燃料锆合金包壳管在高温蒸汽环境中的抗氧化性能。本文运用磁控溅射的方法在Zry-4合金表面制备纯Cr涂层及不同组分的CrAl、CrSi涂层,研究了上述涂层在1000℃-1200℃高温蒸汽中的氧化行为,采用XRD、SEM等方法分析了氧化产物的相组成、显微组织和微观形貌,得到结论如下:(1)Cr涂层在1000℃和1100℃蒸汽中氧化时,表面生成连续、致密的Cr2O3氧化膜,能够有效保护Zry-4合金,氧化速率常数与Zry-4合金相比降低一个数量级;1200℃氧化时,Cr涂层与基体之间出现裂纹,涂层抗氧化性能下降。(2)Cr0.68Al0.32涂层在100℃氧化时,表面生成Al2O3和Cr2O3混合氧化膜,氧化速率常数比Zry-4合金降低一个数量级;温度升高到1100℃时,相组成为脆性Al3Cr7相的Cr0.68Al0.32涂层在热应力的作用下产生裂纹,为蒸汽和氧气提供氧化通道使基体氧化;1200℃氧化时Cr0.68Al0.32涂层中热应力的增加导致涂层裂纹进一步扩张,基体氧化严重,而Cr0.9Al0.1、Cr0.95Al0.05涂层的相结构为Cr(Al)固溶体,脆性较低,在氧化过程中涂层未发生开裂和剥落,由于Al的加入降低了 Cr涂层的氧化速率,氧化过程中Cr和Zr相互扩散形成Zr-Cr扩散层,Cr2O3/CrAl/Zr-Cr复合层对基体起到有效的保护作用。(3)CrSi涂层在1200℃蒸汽环境中具有优异的抗氧化性,Cr0.92Si0.08、Cr0.85Si0.15、Cr0.65Si0.35涂层的氧化速率常数比Zry-4合金降低一个数量级,氧化增重分别是Zry-4合金的1/16、1/21、1/33,CrSi涂层在氧化过程中形成的Cr2O3/CrSi/Zr-Si复合层对基体起到很好的保护作用。(4)对于掺杂元素后形成的M-Cr0.68Al0 32涂层,Mo、Y、Ta元素对Cr0.68Al0.32涂层在1100℃的抗氧化性能没有提高;分别掺杂V、Nb、Fe元素后,减少涂层中裂纹的产生,提高Cr0.68Al0.32涂层的抗氧化性能。
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