低碳烷烃转化制烯烃是极其重要的催化反应。其中,乙烷氧化脱氢制乙烯（ODE）作为一条低成本以及绿色环保的非石油获取乙烯路线而备受关注。但是由于该反应为强放热反应,而传统粉体催化剂的热质传递性能较差,使其无法及时移除反应过程中产生的热量,极易在床层内部形成“热点”,从而导致催化剂在实际应用中存在深度氧化和烧结失活等问题。近年来,整装金属材料因具备优异的传质/传热性能而成为多相催化领域中的研究热点。值得注意的是,整装金属Ni泡沫材料不仅具有一定的化学活性,同时还可以提供Ni元素来形成ODE反应所需的活性组分NiO,为设计合成高效的ODE催化剂提供了新思路。但由于其比表面较小,进一步催化功能化备受挑战。在本论文中,我们通过湿法刻蚀法、水热法和溶剂热法等表/界面原位催化功能化的新策略,研制和开发了一系列兼具优异ODE催化性能和热质传递效率的整装Ni泡沫结构化NiO基催化剂。论文研究内容和取得的主要结果如下:（1）金属Ni泡沫结构化NiO基催化剂的化学刻蚀法制备及CeO₂和ZrO₂后改性催化剂的ODE催化性能研究通过湿法刻蚀法和等体积浸渍法,研制了一系列整装Ni泡沫结构化NiO基催化剂,并应用于ODE反应中,结果表明:（1）通过刻蚀法制得的NiO-Al₂O₃/Ni-foam催化剂虽具有较好的活性,但选择性较差,主要由于其表面含有较多的非选择性氧物种。（2）NiO-Al₂O₃/Ni-foam经等体积浸渍法改性制备的CeO₂-NiO-Al₂O₃/Ni-foam催化剂虽提高了转化率和选择性,但过多的CeO₂不利于选择性的提升,改性的本质为CeO₂的引入提高了催化剂的还原度并且降低了非选择性氧物种的数量。（3）NiO-Al₂O₃/Ni-foam经等体积浸渍法改性制备的ZrO₂-NiO-Al₂O₃/Ni-foam催化剂虽大幅度提高了选择性,然而转化率却迅速下降,改性的本质为ZrO₂的引入降低了催化剂的还原度并且大幅度减小了非选择性氧物种的数量。（4）为了兼顾催化剂的转化率和选择性,通过共浸渍法对NiO-Al₂O₃/Ni-foam改性制备了CeO₂-ZrO₂-NiO-Al₂O₃/Ni-foam催化剂,最佳催化剂在500 ^oC、C₂H₆/O₂/N₂为1/1/8和空速为18000 L kg^-1 h^-1的条件下,得到的C₂H₆转化率为40.3%,C₂H₄选择性为60.6%,且稳定运行14 h未出现失活迹象。适量的CeO₂和ZrO₂改性,使催化剂具有适度还原度的同时还大幅降低了非选择性氧物种的数量。此外,该催化剂还有着较粉体催化剂更低的床层温升。（2）金属Ni泡沫上NiC₂O₄的水热法内源生长及Nb₂O₅改性催化剂的ODE催化性能研究借助水热氧化法（H₂C₂O₄+Ni+2H₂O=NiC₂O₄·2H₂O+H₂）实现了棒状NiC₂O₄在Ni-foam骨架表面的内源生长,通过改变制备条件,实现了NiC₂O₄负载量（或NiO负载量）的可控性。以NiC₂O₄/Ni-foam为载体,通过等体积浸渍法引入Nb₂O₅前驱体,再经焙烧制得Nb₂O₅-NiO/Ni-foam催化剂。通过考察载体焙烧、Nb₂O₅负载量和焙烧温度等制备条件,来调变催化剂中NiO的物化性质（如NiO还原度）以及氧物种的脱附性质（如非选择性氧物种数量）。优选催化剂在410 ^oC、C₂H₆/O₂/N₂为1/1/8和空速为9000 L kg^-1 h^-1条件下,可得到59.5%的C₂H₆转化率和68.2%的C₂H₄选择性,且在375 ^oC下稳定运行207 h未出现失活迹象。此外,该结构催化剂有着比相应粉体催化剂更优异的传质/传热性能以及催化性能。（3）金属Ni泡沫上对苯二甲酸镍（Ni-Tp）的溶剂热法原位生长及Nb₂O₅改性催化剂的ODE催化性能研究借助溶剂热法制备了纳米片状的Ni-Tp/Ni-foam材料。以该材料为载体,通过等体积浸渍法引入Nb₂O₅前驱体,经焙烧制得Nb₂O₅-NiO/Ni-foam-NS催化剂。优选催化剂在425 ^oC、C₂H₆/O₂/N₂为1/1/8和空速为9000 L kg^-1 h^-1条件下,可得到58.4%的C₂H₆转化率和75.4%的C₂H₄选择性,且在375 ^oC下稳定运行72 h未出现明显的失活迹象。良好的催化性能归因于催化剂中较强的Nb₂O₅-NiO相互作用,该强相互作用减小了NiO粒径（或增大SSA）、削弱了NiO的还原度并且大幅降低了非选择性氧物种数量。此外,该催化剂在29 vol%的水汽含量下表现出了较好的耐水汽性能。（4）整装Nb₂O₅-NiO/Ni-foam催化剂的NiO前驱体形貌对催化剂ODE催化性能调控的作用本质研究主要研究了同源生长于Ni泡沫上的NiO前驱体形貌对Nb₂O₅-NiO/Ni-foam催化性能的影响本质。首先借助蒸氨法、水热法和溶剂热法合成了具有块状Ni（OH）₂/Ni-foam、棒状NiC₂O₄/Ni-foam和纳米片状Ni-Tp/Ni-foam的NiO前驱体材料,通过等体积浸渍法引入Nb₂O₅的前驱体,经焙烧制得不同形貌的Nb₂O₅-NiO/Ni-foam催化剂。系列表征和反应结果表明,NiO前驱体形貌可显著调变Nb₂O₅-NiO的相互作用,从而与催化剂的性能（尤其是选择性）有着高度相关性。受上述发现的启发,进一步设计合成了具有更薄NiO纳米片（²0 nm）形貌的Nb₂O₅-NiO/Ni-foam-F催化剂,相比于其它整装Ni泡沫结构化NiO基催化剂和文献中典型的NiO基催化剂,该催化剂表现出了更优异的ODE性能,在425 ^oC、C₂H₆/O₂/N₂为1/1/8和空速为9000 L kg^-1 h^-1条件下,可得到60.0%的C₂H₆转化率和80.0%的C₂H₄选择性,并且在400 ^oC时稳定运行了240 h,未有失活迹象。值得一提的是,这部分研究为设计合成高效的ODE催化剂提供了新思路。