静电纺丝制备氮掺杂碳纳米纤维及其电化学性能研究

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静电纺丝可以方便地制备出连续的高分子纤维,通过进一步预氧化及高温炭化能得到碳纤维薄膜。通过采用不同的碳源、控制预氧化的条件、添加不同的致孔剂、采用不同的炭化温度,可以制备出不同微观结构的碳纳米纤维膜。在高分子溶液中添加金属化合物,还可以得到负载金属/氧化物颗粒的碳纳米纤维,所得碳纳米纤维膜可直接用作超级电容器的电极。超级电容器具有功率密度高、循环寿命长、倍率性能好等优点,其中电极材料是提高其性能的关键。因此,本论文主要研究比表面积高、表面润湿性好的氮掺杂多孔碳纳米纤维及其金属氧化物复合物的制备,并将此无粘接电极用于超级电容器,具体内容如下:(1)采用静电纺丝法制备聚丙烯腈(PAN)和烯丙基聚乙二醇(APEG)的纳米纤维,通过预氧化、炭化得到氮掺杂多孔碳纳米纤维,并研究其超级电容性能。结果表明:APEG作为致孔剂对碳纳米纤维的比表面积和电化学性能均有影响。当APEG的添加量为PAN量的50%所得的碳纳米纤维的比表面高达753 m2/g,N含量达到5.44%。用做超级电容器电极时,在0.2 A/g的电流密度下比电容可达302 F/g,电流密度增大200倍时比电容仅下降50%;在电流密度为10 A/g时循环2000次后比电容仅损失5.6%。(2)采用静电纺丝法制备聚乙烯基吡咯烷酮(PVP)纳米纤维,经过多步预氧化再碳化得到氮掺杂多孔碳纳米纤维。通过比较发现,PVP为8%,在850 oC下炭化时所得碳纳米纤维(PVP8-850)的比表面积高达680 m2/g,同时XPS还显示其N含量达6.13%。用做超级电容器电极时,在电流密度为0.2 A/g下比电容达到290 F/g,50 A/g时电容仍保持在167.3 F/g,在10 A/g下经过2000次充放电循环以后比电容仅损失6.2%。(3)通过静电纺丝方法制备了PVP/乙酸钴的前驱体纤维,经过预氧化和炭化过程后得到Co3O4/C纳米纤维。采用三电极研究了C o3O4/C纳米纤维的电化学性能,并研究了Co3O4/C纳米纤维为正极、碳纳米纤维为负极的非对称电容器电化学性能。XRD衍射峰和XPS证明了Co3O4的存在。三电极法测得C o3O4/C纳米纤维电极的电化学性能比较好,在电流密度为0.2 A/g时,电极电容达到314 F/g。增大到10 A/g时比电容保持率为52.3%。制备的非对称电容器在电压窗口为1.4 V下能稳定工作,在电流密度为0.2 A/g时,比电容为251 F/g,当电流密度增大到20 A/g时,电容的保持率仅为34%。在1.4 V的电压窗口下,在10 A/g下经过1000次循环以后,电容的保持率仍然有87%。
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