硫族尖晶石体系阻挫及相关物性研究

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阻挫效应的研究一直是凝聚态物理的研究热点,它与凝聚态物理的一些关键科学问题密切相关,如高温超导机制、拓扑量子态、量子计算等。磁阻挫材料中,系统里不同的相互作用之间互相竞争,不能同时得到满足,抑制了宏观磁有序态的形成,而具有大量的热力学简并态。由于阻挫导致了基态的宏观简并,阻挫体系本身没有能量尺度,不同的相互作用以及外界扰动都会选择不同的基态,从而使体系表现为诸如自旋玻璃、自旋冰、自旋液态等奇异的基态。  硫属尖晶石化合物,作为一类典型的阻挫磁性材料,有着丰富的物理内涵和奇异的物理现象,如:负热膨胀、巨大的磁致伸缩以及场致结构转变等。此外这类材料还是典型的电子强关联体系,电荷、自旋、轨道和晶格等自由度之间存在很强的耦合,加大了体系的量子涨落,依赖于磁场、压力、元素替代、以及无序等外在微小扰动,各种量子态之间微妙平衡,大大增加了对该体系物理本质认识的难度。例如多晶FeCr2S4是轨道有序态,而单晶样品却由于存在无序表现出轨道玻璃态;ZnCr2Se4表现出负热膨胀和大的磁致伸缩效应,而在其同族硫化物ZnCr2S4却未有表现。以此为研究背景,我们选取具有轨道阻挫效应的FeCr2S4和强键阻挫材料ZnCr2Se4为研究对象,详细研究了其中轨道序、自旋涨落和自旋-晶格耦合等演变情况,得出以下研究成果:  1,我们对一系列的多晶FeCr2-xAlxS4(0≤x≤0.2)样品进行了磁性和比热测量,研究了轨道态随着无序的增加是如何演变的。对于多晶FeCr2S4样品,在TOO~9K附近进入长程轨道有序态。在轨道有序转变温度9K处,磁化率M(T)上观测到了一个“台阶”状的转变,M(H)在5.5 T处出现了一个小的“扭结”,并伴随着比热数据上的一个λ型的异常。当在B位引入Al3+离子后,轨道有序态逐渐被抑制。最终在掺杂浓度x=0.1时,轨道有序态演化成为轨道玻璃态,这也被比热在低温下遵循T2关系所证明。相应地,计算得到的剩余轨道熵随着掺杂浓度增加而逐步变大,表明了轨道矩是连续冻结的。在低掺杂浓度(0<x<0.1)的样品中,轨道有序态和轨道玻璃态是共存的。  2,我们通过在不同外加磁场下直流和交流磁化率、比热以及热导率测量观测了在键阻挫材料ZnCr2Se4单晶中低至0.3 K中可能的自旋涨落。实验事实表明,对于有着大量子数(S>1/2)的键阻挫材料ZnCr2Se4中,自旋涨落并未如所想地一样随着温度降低至0.3 K而有任何衰弱的表现。这说明了低温下自旋液态和磁有序态是共存的。在考虑热涨落和量子涨落的竞争下,我们给出了一个新的延展到极低温和高场区的磁场-温度的相图,磁场诱导的转变在磁相图里进行了详细讨论。并且,热导率和交流磁化率的数据表明:一个量子临界点出现在了0.3 K外加磁场为6.5 T处。  3,研究了ZnCr2Se4-xSx系列单晶样品的自旋-晶格耦合效应,键阻挫材料ZnCr2Se4单晶具有负热膨胀和大的磁致伸缩效应。我们对X位用S2-离子替代Se2-离子后研究发现:一方面,反铁磁转变逐渐被自旋玻璃态所替代,并伴随着磁致伸缩效应逐步被抑制,表明S2-离子掺杂引入了键无序;另一方面,由于S2-离子掺杂增强了反铁磁相互作用,负热膨胀的温区却向高温拓展。
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