Co3O4催化苯乙烯选择性氧化反应的理论研究

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Co3O4因其具有特殊的电学、磁学、催化等性质而被广泛地研究。尤其在烯烃选择性氧化的反应中具有很好的效果。目前,对于Co3O4催化烯烃选择性氧化反应的机理还不清楚。因此,本论文用量子化学密度泛函理论研究该反应的微观过程,这对于认识(110)与(112)晶面具备优良催化性能的本质具有极其重要的意义。在实验中已经发现Co3O4(110)与(112)晶面催化TBHP与苯乙烯的反应具有良好的效果,因此,本文对该反应进行了理论计算,探索了苯乙烯分子与Co3O4晶面上O2f位O原子相互作用生成环氧产物并脱附的过程,以及TBHP分子与晶面反应,用自身的一个O原子填补O2f空位,生成叔丁醇最终脱附的过程。主要的研究工作及成果如下:1、通过比较两个晶面上的计算结果得以看出,苯乙烯与(112)晶面反应放出热量较多,而与(110)晶面反应放热较少;TBHP与晶面的反应则相反,在(112)晶面上的放热少于(110)晶面。从氧化还原的角度可以认为,Co3O4(112)晶面是比较强的氧化剂,失去表面O原子的(110)晶面是较强的还原剂。2、Co3O4(110)晶面与(112)晶面反应特性的不同是由二者的结构差异造成的。(110)晶面相对封闭,悬挂键少,表面的O2f位O原子处于比较稳定的状态,当与苯乙烯反应后脱离晶面时,需要吸收大量的热量,生成的O2f位O空位能量较高,当TBHP与晶面反应填充空位时,放出较多的热。与(110)晶面相比,(112)晶面起伏较大,晶面更加开放,悬挂键较多,表面的O2f位O原子能量较高,苯乙烯分子反应后脱附时所需能量较少;形成的空位能量较(110)晶面低,与TBHP的反应放出热量较少。从中可以看出晶面结构对反应特征有很大的影响。
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