Co₃O₄因其具有特殊的电学、磁学、催化等性质而被广泛地研究。尤其在烯烃选择性氧化的反应中具有很好的效果。目前，对于Co₃O₄催化烯烃选择性氧化反应的机理还不清楚。因此，本论文用量子化学密度泛函理论研究该反应的微观过程，这对于认识（110）与（112）晶面具备优良催化性能的本质具有极其重要的意义。在实验中已经发现Co₃O₄（110）与（112）晶面催化TBHP与苯乙烯的反应具有良好的效果，因此，本文对该反应进行了理论计算，探索了苯乙烯分子与Co₃O₄晶面上O^2f位O原子相互作用生成环氧产物并脱附的过程，以及TBHP分子与晶面反应，用自身的一个O原子填补O^2f空位，生成叔丁醇最终脱附的过程。主要的研究工作及成果如下：1、通过比较两个晶面上的计算结果得以看出，苯乙烯与（112）晶面反应放出热量较多，而与（110）晶面反应放热较少；TBHP与晶面的反应则相反，在（112）晶面上的放热少于（110）晶面。从氧化还原的角度可以认为，Co₃O₄（112）晶面是比较强的氧化剂，失去表面O原子的（110）晶面是较强的还原剂。2、Co₃O₄（110）晶面与（112）晶面反应特性的不同是由二者的结构差异造成的。（110）晶面相对封闭，悬挂键少，表面的O^2f位O原子处于比较稳定的状态，当与苯乙烯反应后脱离晶面时，需要吸收大量的热量，生成的O^2f位O空位能量较高，当TBHP与晶面反应填充空位时，放出较多的热。与（110）晶面相比，（112）晶面起伏较大，晶面更加开放，悬挂键较多，表面的O^2f位O原子能量较高，苯乙烯分子反应后脱附时所需能量较少；形成的空位能量较（110）晶面低，与TBHP的反应放出热量较少。从中可以看出晶面结构对反应特征有很大的影响。