改性聚苯胺的制备及其铅离子、染料吸附及光催化性能研究

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本文以苯胺和间苯二胺为单体,植酸为掺杂剂,过硫酸铵为氧化剂,采用化学氧化聚合法制备植酸掺杂聚苯胺吸附剂,探究吸附剂聚合参数和吸附条件对Pb2+离子和染料吸附性能的影响,并对Pb2+离子和染料吸附动力学和吸附热力学以及再生利用性能进行了研究,采用FTIR,XRD,SEM和TGA对植酸掺杂聚苯胺结构和形貌进行表征,并探讨植酸掺杂聚苯胺吸附Pb2+离子的吸附机理。选择植酸作为掺杂剂,AgCl纳米粒子和苯胺单体进行化学氧化聚合,制备PANI/AgCl复合光催化剂,采用XRD、FTIR、SEM和UV-vis漫反射对其结构和形貌进行表征,并对其可见光催化降解染料性能进行研究,探讨PANI/AgCl复合光催化剂可见光催化降解染料的机理。主要研究工作总结如下:(1)FTIR表明制备的植酸掺杂聚苯胺具有目标结构。XRD表明植酸掺杂聚苯胺出现宽而弥散的衍射峰,且无结晶峰出现,说明植酸掺杂聚苯胺是典型的非晶态结构。SEM表明植酸掺杂聚苯胺是由排列不规则的絮状物堆积而成,表面粗糙不平整,有许多大小不等的微孔和三维泡沫结构。TGA表明植酸掺杂聚苯胺起始分解温度为367℃,植酸掺杂聚苯胺的热稳定性高于本征态聚苯胺。(2)当单体浓度为6%,植酸/单体摩尔比为1:4,氧化剂/单体摩尔比为1.5:1,间苯二胺/苯胺质量比为10:90时,植酸掺杂聚苯胺对Pb2+离子、甲基橙和亚甲基蓝染料的吸附容量分别达到最大值。(3)随着pH值的增大,植酸掺杂聚苯胺对Pb2+离子的吸附容量呈先增后减的趋势,对甲基橙的吸附容量不断降低,而亚甲基蓝的吸附容量不断增加。随着Pb2+离子和染料初始浓度的增加,吸附剂对Pb2+离子和染料的吸附容量均呈现逐渐增大后增幅驱缓的趋势。升高温度,吸附剂对Pb2+离子和甲基橙的吸附容量均降低,对亚甲基蓝的吸附容量却逐渐增加。(4)在吸附初期,植酸掺杂聚苯胺对Pb2+离子、甲基橙和亚甲基蓝的吸附速率均较大,随后吸附速率逐渐减小直到达到吸附平衡,吸附剂对Pb2+离子、甲基橙和亚甲基蓝的吸附平衡时间分别为45min、60min和120min。(5)植酸掺杂聚苯胺吸附Pb2+离子过程符合准二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型,甲基橙的吸附过程遵循准二级动力学方程和Freundlich模型,亚甲基蓝的吸附过程符合准二级动力学方程和Langmuir模型。(6)FTTR可以判定PANI/AgCl复合材料具有高分子成分聚苯胺。XRD可以判定PANI/AgCl复合材料存在AgCl的特征衍射峰,其结晶度较好,且晶型结构没有被破坏。SEM表明AgCl纳米粒子呈现大小较均匀的立方相形貌,表面光滑,粒径为400-800nm,随着苯胺单体含量的增加,聚苯胺对AgCl的包覆效果和包覆率明显增强。UV-vis漫反射表明随着苯胺单体含量的增加,PANI/AgCl复合光催化剂在可见光区和近红外光区的吸收增强,且吸收偏红移。(7)AgCl纳米粒子在可见光照射下对甲基橙和亚甲基蓝有降解作用,PANI/AgCl复合光催化剂对甲基橙和亚甲基蓝均有暗吸附,复合光催化剂中苯胺单体比例越高,对甲基橙和亚甲基蓝的光催化降解作用越好,4%-PANI/AgCl复合光催化剂光照60min对甲基橙和亚甲基蓝的降解率分别为90.5%和74.8%。(8)经过5次循环再生利用后,植酸掺杂聚苯胺对Pb2+离子的吸附容量为第一次吸附容量的72%,4%-PANI/AgCl复合光催化剂对甲基橙的光催化降解率是第一次光催化降解率的82.9%。
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