复合氧化物催化剂上催化CO2与甲醇直接合成碳酸二甲酯的研究

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CO2作为一种温室气体,其资源化利用日益引起人们的关注。由二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯,在合成化学、C,资源的有效利用、节约降低生产成本和可持续发展等等方面具有重要的意义,是当前催化研究领域的研究热点之一金属氧化物催化剂作为一种非均相催化剂用于C02和甲醇一步制备碳酸二甲酯反应中有着很多优点,比如液相反应产物分离处理和催化剂的回收循环利用相对容易,而且此类催化剂对该一步合成反应具有相对较高活性。本研究采用共沉淀和柠檬酸溶胶-凝胶法两种不同的制备方法制备了一系列不同比例的铈锆复合氧化物催化剂,发现柠檬酸溶胶-凝胶法制得的铈锆固溶体催化剂催化性能更优。两种不同方法制备的复合氧化物催化剂中Ce0.8Zr0.2O2催化剂具有最高的催化活性,且催化剂的最佳焙烧温度均为600℃。此外,两种不同方法制备的复合氧化物催化剂上二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯的最优反应温度均为150℃,并且较高的反应压力更有利于该直接合成反应的进行。此外,利用XRD、H2-TPR等手段对所制得的催化剂进行了结构表征,催化剂表征结果表明,两种不同制备方法制得的Ce0.8Zr0.2O2催化剂均形成了物相均匀且稳定的铈锆固溶体,而且此固溶体的高温热稳定性良好。此外,两种方法制备的Ce0.8Zr0.2O2固溶体和单纯的CeO2催化剂的还原性都要比单纯ZrO2的好,而柠檬酸法制备的Ce0.8Zr0.2O2固溶体低温还原性还要高于单纯CeO2以及共沉淀法所得的Ce0.8Zr0.2O2固溶体的。最后对最佳比例的铈锆复合氧化物催化剂通过负载不同组分对其进行了改性研究。
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