论文部分内容阅读
砷（As）是广泛存在于自然界中的一种元素,主要以As（Ⅲ）和As（Ⅴ）两种形式存在于环境中。As（Ⅲ）和As（Ⅴ）都有很高的毒性,已被国际癌症研究中心定为第一类致癌物。由于砷独特的物理和化学性质,砷及其化合物被广泛应用于农药、化肥、木材防腐剂及半导体工业等领域。在这些行业的生产应用过程中产生了大量的含砷废水,造成了严重的砷污染问题。吸附法具有操作简单、除砷效率高、成本低等优点,已成为最有效的除砷方法之一。近年来,以稀土元素为主要成分的新型吸附剂得到了国内外的普遍关注,碱式碳酸钇便是其中之一。碱式碳酸钇具有合成简便、吸附容量大、易于回收利用等特点,因而在吸附除砷方面具有很大优势。同时,考虑到实际应用中的连续性和流动性,流动柱法吸附除砷更具有实际意义。本文采用流动柱法研究碱式碳酸钇对水中As（Ⅲ）和As（Ⅴ）的去除效果。主要内容如下:在室温下,通过流动柱法研究了 pH、As（Ⅲ）初始浓度、吸附剂用量、流速、竞争离子对碱式碳酸钇吸附As（Ⅲ）的影响,并结合吸附过程中流出液的pH与红外谱图进行分析,探讨吸附机理。结果表明,溶液pH对碱式碳酸钇吸附As（Ⅲ）影响很弱;随着As（Ⅲ）初始浓度的增大,吸附速率越快,As（Ⅲ）的吸附量也越大;吸附剂用量减少,吸附速率越快;流速增加,吸附速率越快;PO43-和CO32-会对吸附产生明显的竞争作用,SO42-次之,NO3-几乎不影响吸附。当碱式碳酸钇用量为0.1 g、溶液pH为6.0、As（Ⅲ）初始浓度为50mg/L、流速为1.0mL/min时,吸附480min时,As（Ⅲ）的吸附量达到89.38 mg/g。同时,通过测定流出液pH及对吸附剂吸附前后表征,推测As（Ⅲ）的吸附属于专性吸附,主要是通过和吸附剂表面的Y-OH形成内层配合物。碱式碳酸钇动态吸附As（Ⅲ）的穿透曲线可用Yoon-Nelson模型很好拟合。在室温下还考察了 pH、As（Ⅴ）初始浓度、吸附剂用量、流速、竞争离子对碱式碳酸钇动态吸附As（Ⅴ）的影响。结果显示,在流动柱实验中,碱式碳酸钇对As（Ⅴ）的吸附效果明显优于As（Ⅲ）。当碱式碳酸钇用量为0.1g、溶液pH为6.0、As（Ⅴ）初始浓度为100mg/L、流速为1.0mL/min时,吸附480min时,As（Ⅴ）的吸附量高达279.51 mg/g。溶液pH对碱式碳酸钇吸附As（Ⅴ）有很大影响,说明静电引力在As（Ⅴ）吸附中起很大作用;As（Ⅴ）浓度越高,吸附越快;吸附剂用量减小,吸附速率上升;流速增加,吸附速率越快;竞争离子中,只有PO43-会与As（Ⅴ）强烈竞争吸附,其余含氧阴离子对吸附几乎不影响;测定流出液pH及CO32-浓度,并结合表征结果,发现As（Ⅴ）的吸附除了主要是与吸附剂表面Y-OH形成内层配合物,还有少量会与吸附剂中的CO32-发生离子交换吸附。除此之外,在酸性条件下,除了吸附作用,H2AsO4-与Y3+会生成Y（H2AsO4）3沉淀,这或许也是碱式碳酸钇在酸性条件下对As（Ⅴ）有很高吸附量的原因。