【摘 要】
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环氧氯丙烷（EPCH）是有机合成的重要原料和中间体。主要用于环氧树脂的生产,还用于药品、农药、增塑剂和氯醇橡胶等的合成。EPCH主要是通过丙烯高温氯化法和甘油法制备,无论采用哪种方法,1-3-二氯-2-丙二醇（1,3-DCP）和碱反应的皂化过程都是合成EPCH的关键步骤。然而,对于该复杂的反应体系,缺乏动力学基础数据,并且传统生产工艺面临1,3-DCP转化率低及EPCH选择性差的问题。因此,探索1
【基金项目】
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国家重点计划计划项目（2017YFB0603300）
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环氧氯丙烷（EPCH）是有机合成的重要原料和中间体。主要用于环氧树脂的生产,还用于药品、农药、增塑剂和氯醇橡胶等的合成。EPCH主要是通过丙烯高温氯化法和甘油法制备,无论采用哪种方法,1-3-二氯-2-丙二醇（1,3-DCP）和碱反应的皂化过程都是合成EPCH的关键步骤。然而,对于该复杂的反应体系,缺乏动力学基础数据,并且传统生产工艺面临1,3-DCP转化率低及EPCH选择性差的问题。因此,探索1,3-DCP与碱反应体系的机理和动力学对于优化操作条件、设计反应器和改进EPCH合成过程具有重要意义。本论文采用密度泛函理论（DFT）和实验相结合的手段,研究了1,3-DCP与Na OH反应网络动力学,提出了相关反应的机理,推导了动力学方程,并用超重力技术强化EPCH的合成。论文主要结论如下:1、采用DFT对1,3-DCP皂化反应网络进行模拟,搜索了体系内7个反应的过渡态,确定反应机理,推导了动力学方程。根据动力学数据,对反应网络进行简化,简化成如下三个连续串联反应:1,3-DCP和Na OH生成EPCH,EPCH在碱性条件下水解生成3-氯-1,2-丙二醇（3-CPD）,3-CPD在碱催化条件下发生开环反应生成丙三醇（GI）,即反应Ⅰ,反应Ⅱ,反应Ⅴ。2、采用电导法和紫外络合法测定了1,3-DCP皂化网络的本征动力学,获得了反应级数、反应速率常数、活化能等动力学参数,实验结果和模拟结果一致。3、根据1,3-DCP皂化体系的反应特点,采用RPB强化该反应,考察了反应物配比、流量、超重力转速、反应温度及填料层数等因素对1,3-DCP转化率及EPCH选择性的影响,1,3-DCP的转化率及EPCH的选择性较传统塔式反应器提升明显。说明RPB可有效强化此反应体系,为工业化生产提供基础数据。
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