功能化的碳纳米管修饰电极在电化学传感器和生物传感器中的应用研究

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本论文主要研究了功能化碳纳米管修饰电极的制备、表征及在电化学传感器与生物传感器中的应用。采用非共价键功能化的方法制备了1,10-菲罗啉-5,6-二酮/碳纳米管复合材料,并且用X射线光电子能谱仪和傅里叶红外光谱仪进行了表征。主要包括两部分内容:1,10-菲罗啉-5,6-二酮/碳纳米管复合材料修饰电极在抗坏血酸传感器的和对NADH的电催化及在乙醇传感器中的应用。具体的研究工作主要集中在以下几部分:(1)通过自发吸附的方式将1,10-菲罗啉-5,6-二酮稳定地组装到碳纳米管修饰玻碳电极表面,制备了1,10-菲罗啉-5,6-二酮/碳纳米管纳米复合膜修饰电极。研究了pH对PD分子的影响,以及PD/CNT/GCE与PD/GCE的电子转移动力学行为。比较了碳纳米管和1,10-菲罗啉-5,6-二酮/玻碳电极对抗坏血酸的催化得出1,10-菲罗啉-5,6-二酮/碳纳米管膜修饰电极对抗坏血酸的催化还原具有很高的活性,在-0.1V电位下,灵敏度为2.08μA/mM,同时具有线性范围宽(2μM~3 mM),检出限低(仅0.8μM),响应速度快(3 s),稳定性好等优点。(2)研究了1,10-菲罗啉-5,6-二酮/碳纳米管纳米复合膜修饰电极对NADH的催化氧化,通过循环伏安法低扫速测定低浓度NADH,研究了1,10-菲罗啉-5,6-二酮与NADH之间的催化反应速率常数(kh)。计算得kh为7.26×103 M-1 s?1,此值很好地说明了1,10-菲罗啉-5,6-二酮对NADH较高的催化活性。在此基础上,我们用戊二醛交联的方法将乙醇脱氢酶固定在了电极表面来制备乙醇传感器。实验结果证明,此酶电极对乙醇有良好的催化效果,在0.0 V的条件下,成功地消除了多巴胺、尿酸及对乙酰氨基苯酚对测定的干扰。该乙醇生物传感器具有对乙醇的测定响应速度快(14 s)、线性范围宽(50μM~7 mM)、灵敏度高(10.85 nA/mM),且检出限低(30.4μM)等优点。
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