【摘 要】
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近年来,由水中微污染物引起的环境污染和生态毒害问题引起了全球范围的广泛关注。其中,抗生素是水中常见的微污染物,传统的水处理策略难以实现抗生素的有效去除,亟待开发有针对性的处理技术。基于此,本文利用改性碳纳米管复合膜,设计开发了穿透式光/电活化类芬顿体系。首先,通过溶剂热-真空抽滤过程制备了MIL-101（Fe）改性的碳纳米管复合膜（O-CNT@MIL-101（Fe））,选取四环素为目标污染物。借助
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近年来,由水中微污染物引起的环境污染和生态毒害问题引起了全球范围的广泛关注。其中,抗生素是水中常见的微污染物,传统的水处理策略难以实现抗生素的有效去除,亟待开发有针对性的处理技术。基于此,本文利用改性碳纳米管复合膜,设计开发了穿透式光/电活化类芬顿体系。首先,通过溶剂热-真空抽滤过程制备了MIL-101（Fe）改性的碳纳米管复合膜（O-CNT@MIL-101（Fe））,选取四环素为目标污染物。借助先进表征手段明确了制备条件与复合膜理化性质间的构效关系,阐明了该穿透式系统的工作机理。具体研究内容如下:（1）基于O-CNT@MIL-101（Fe）复合膜的穿透式电芬顿系统。结果表明,溶解氧值和外加电压等操作参数对四环素的降解动力学具有显著影响。在2 h的反应时间内,四环素的去除率和矿化率分别为93.2%和69.0%。质谱分析结果表明四环素分子的氧化过程包括羟基化氧化、开环和基团脱除等过程。此外,复合膜的循环实验以及不同背景基质下的四环素降解实验,均表明研发的纳米复合膜具有良好的再生能力和化学稳定性。（2）基于O-CNT@MIL-101（Fe）复合膜的穿透式类芬顿系统。由于复合膜优异的光电化学响应性能,设计开发了基于复合膜的光电活化单过氧硫酸氢盐（PMS）过滤系统。对比考察了电活化PMS体系、光活化PMS体系和光电协同活化PMS体系对四环素的降解性能差异。结果表明,复合膜表现出了明显的光电协同作用。在光照和-2 V电场的共同作用下,20 min内即可实现100%的四环素去除率和51.7%的总有机碳去除率。这是由于,MIL-101（Fe）具有良好的紫外光响应性和大量不饱和铁活性位点。电场的施加也有助于体系内产生的光生电子/空穴对的有效分离。电子顺磁共振技术和淬灭实验证明了硫酸根/羟基自由基和单线态氧均对四环素的去除共同发挥作用。低浓度的氯离子和硝酸根离子对该体系无明显影响,仅碳酸根离子略有抑制作用。此外,该技术对其他新型有机污染物（亚甲基蓝,刚果红和对硝基苯酚）均表现出良好的去除效能。本研究所提出的两种穿透式系统可以为修复水体中抗生素污染提供一种高效、经济环保的手段。
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