嬗变次锕系核素的弥散型核燃料的设计与制备研究

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人类文明社会的发展离不开对能源的需求。核能是一种高效绿色的能源,应当作为能源发展的重点之一。不过,核能的发展也面临一些挑战。其中,反应堆产生的乏燃料特别是次锕系核素的处理问题尤为重要。加速器驱动的次临界反应堆系统是一种高效的次锕系核素的嬗变系统。弥散型核燃料是该系统的一种比较理想的核燃料形式,其结构是将含有次锕系核素的核燃料微球弥散分布在金属或者陶瓷基质之中。这种燃料结构既能通过金属或陶瓷基质材料的高热导率提高芯块的导热性能,也能限制辐射损伤的范围。另外,核能也面临着安全性问题的挑战,事故容错燃料是日本福岛事故后被广泛提起并被各国重点研究的新型燃料概念,其目的是不仅可以保持或提高正常运行下的燃料性能,而且能够在较长的时间内抵御严重的事故工况。作为事故容错燃料的一种重要形式,弥散型核燃料中的金属基质材料可能在事故工况下和水蒸气反应,从而会降低燃料芯块的安全性。
  基于核能的可持续发展及加速器驱动的次临界反应堆系统和事故容错核燃料的重要意义,本文对弥散型核燃料芯块的设计与制备进行了较为系统的研究,主要的工作内容和成果包括以下几个方面:
  构建了毛细管基微流控装置,结合溶胶凝胶工艺使得核燃料微球的制备过程无尘化。分析了液滴形成机理,探讨了对微球粒径的影响因素。通过微流控技术成功制备了粒径可控且单分散性良好、球形度好的核燃料微球。另外,通过构建毛细管基流体聚焦型微流控装置实现了小粒径微球的制备。
  基于热处理技术实现了多孔核燃料微球的优化制备。通过调节升温方式基本避免了微球的破碎。采用诸多分析手段研究热处理参数对微球物理机械性能的影响。实现了在既保证燃料微球机械强度的同时也改善了微球的吸附能力。对多孔核燃料微球的渗透效果进行了表征。
  设计并研究了两种物理的方法对核燃料微球进行表面修饰以改善微球和基质的界面相容性。一个是基于扩散控制的方法,实现了微球表面形成MgO均匀的Ce/Mg氧化物层。另一个是基于静电吸引的方法,实现了微球表面形成较厚的MgO覆盖。并实验探讨了两种修饰方法对芯块的界面改善情况及差异。
  对MgO基弥散型核燃料芯块的模压成形过程中出现的问题进行了有限元分析,探究了压制中物料的位移和应力情况,分析了压制过程中芯块坯体产生缺陷的原因。根据分析结果调节压制压力来改善芯块坯体成型质量。引入开瓣模具获得了完整性良好的MgO基弥散型核燃料芯块。
  利用混合过程中不同材料间的颗粒分离现象,有核壳结构的弥散型核燃料芯块通过原位制造的方式被首次设计和制备。这种核壳结构能够阻止金属基质和水蒸气的反应,提高芯块安全性,同时也为芯块和包壳的一体化制备提供了可能性。有关混合参数对壳层厚度的影响进行了实验和理论分析,而且,建立了一个对壳层厚度控制有指导意义的经验公式。
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