选择性光催化氧化芳香有机物的研究

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当前社会的快速发展,出现了环境污染和能源危机等问题,对人类生存造成了严重的威胁。因此,为了解决能源与环境问题,我们必须寻找一种高效、节能、环保和可持续的发展路径。半导体光催化技术可以直接使用太阳能新能源作为驱动力,一方面,太阳能是一种清洁、绿色环保和可再生的新能源;另外一方面,光催化反应具简单和普遍适用性等特点。另外,半导体光催化剂不会对环境造成威胁,可以循环使用,有效提高了资源的再利用率。因此,光催化技术是最有潜力控制环境的恶化和解决能源的短缺方式之一。(1)选择性氧化是常规有机物合成和环境修复的一种绿色技术。然而,与均相催化反应相比,采用传统光催化材料如CdS的环境友好方法产生的转化率相对较低。在本文中报道了在室温下采用一种简便的微波方法制备了混相CdS纳米材料。以O2作为氧化剂环境条件下和在60分钟内,制备的CdS光催化氧化苯甲醇合成苯甲醛的转化率高达68%。增强CdS催化活性可归因于混相晶体结构,这种结构能促进光生电荷载体的分离。(2)选择性活化碳氢化合物中的饱和C-H键用以产生高附加值的化学物质对于化学合成和转化具有重要意义。在此,我们提出了在室温下一种简便的浸渍方法制备了Ni负载混相(立方和六方)CdS纳米颗粒(NP),并在光催化活化甲苯及其衍生物的饱和C-H键中的应用。在可见光照射下,光催化氧化甲苯合成苯甲醛的生成速率达到216.7μmolh-1g-1。Ni(II)负载CdS(Ni(II)/CdS)的优异光催化性能可归因于其独特的立方相和六方相结构组装以及Ni离子的加入,共同促进光生电荷的分离。还说明了在Ni(II)/CdS半导体上光催化选择性氧化这种C-H键的可能反应机理。此外,将Ni(II)负载到光催化剂中能够极大地增强其电子传输和电荷分离。(3)在紫外或可见光的照射下,光催化剂产生电子和空穴进一步转化为羟基自由基(·OH)、超氧阴离子(·O2-)等活性基团。VOCs可以被这些活性基团氧化生成CO2、H2O和其他无机小分子。因此,光催化技术是解决有机污染问题的最具有发展潜力的的技术。本文采用简单的溶胶-凝胶的方法成功制备了Ti O2,Cu-Ti O2,N-Ti O2和Cu-N-Ti O2光催化剂。利用XRD,SEM,UV-Vis DRS,PL,FT-IR和EIS等测试手段对催化剂进行了表征。使用光催化剂降解甲苯的研究,并探究了Cu-N-Ti O2光催化剂在可见光作用下可能的光催化降解甲苯的反应机理。并且在可见光下Cu-N-Ti O2光催化剂光催化降解甲苯的转化率达到了40%。
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