石墨烯—二氧化钛复合材料制备及其光催化降解橙黄Ⅱ染料废水的研究

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随着科学技术的发展,越来越多的难降解性有机物进入到工业废水中,给废水的处理问题带来极大困难。染料废水是一种常见的工业废水,具有毒性大、COD高、色度高、可生化降解性差等特点,常规处理技术很难达到满意的处理效果。光催化技术作为高级氧化技术(AOTs)的一种,以其氧化彻底、反应速度快、处理效率高、无二次污染等优势脱颖而出。二氧化钛(TiO2)光催化剂具有化学性质稳定、价廉、低毒等优点是目前光催化领域的研究热点,但同时也面临着光生电子和空穴(h+)极易复合,禁带宽度较大等缺陷,大大限制了TiO2的应用范围。石墨烯(RGO)是一种半导体材料,其出色的电子转移能力和较大的比表面积可以在极大程度上抑制光生电子和h+的复合,提高TiO2的光催化活性,常被用于对TiO2的改性研究。基于此,本研究采用溶剂热法合成石墨烯-二氧化钛(RGO–TiO2)复合材料,以橙黄Ⅱ(AO7)溶液模拟染料废水,实现在紫外光条件下光催化降解染料废水,主要围绕复合材料的合成、复合材料的表征、光催化降解AO7的影响因素、催化剂的重复利用、光催化降解机理等方面进行研究。具体研究结论如下:1.以RGO和钛酸丁酯(TBOT)为前体物,利用苯甲醇作为联结剂,通过溶剂热法成功制得具有特殊三明治结构且结晶度较高的RGO–TiO2复合材料。2.通过对所合成的光催化剂进行扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线能谱(EDX)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征,研究了光催化剂的表面形貌、化学组成、晶体结构等信息,结果表明:本研究所合成的TiO2是锐钛矿型TiO2,可以与RGO通过化学键的形式复合形成具有特殊三明治结构的RGO–TiO2复合材料且TiO2颗粒在RGO表面呈现出良好的分散性和粒径均一性;RGO的复合不会对TiO2的晶型结构造成影响,但对TiO2颗粒粒径有一定影响,表现为随着RGO含量的加大TiO2颗粒粒径逐渐变小。3.通过对影响光催化效果的因素的分析可得:复合材料的光催化活性显著优于单独TiO2;在溶剂热温度180℃和溶剂热时间8 h条件下所制备的复合材料具有最高的光催化活性;RGO含量和复合材料投加量对光催化结果有重要影响,均表现为去除率呈现先升高后降低的趋势;酸性环境和低浓度条件更加有利于AO7的催化降解。4.通过对复合材料的重复利用性的考察可得出:RGO–TiO2复合材料的重复利用性较好,在经过三次重复利用实验后,对于染料的去除率依然高达98%。5.通过对RGO–TiO2光催化剂降解AO7机理的分析表明:在紫外光照射条件下,TiO2被激发产生大量光生电子和h+,由于RGO出色的电子转移能力,光生电子可以迅速转移到RGO表面,与反应液中的溶解氧(O2)分子发生反应生成超氧自由基(·O2-),部分·O2-和h+可以分别与水发生反应生成羟基自由基(·OH),这些活性物种最终将AO7降解为CO2和H2O。
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