分子筛材料因其优异的催化和吸附性能在石油化工、煤化工以及精细化工等领域具有广泛的应用。新型分子筛材料的研究以及合成分子筛的新策略是近年来分子筛材料发展的两个重要方向。分子筛独特的微孔结构在应用过程中表现出“分子筛分”作用,因此可以利用这种择形性在催化反应中对反应物、产物以及过渡态物质进行限域。分子筛的孔道结构以及晶体的形貌和尺寸都将影响产物和反应物在其中的扩散性。然而传统分子筛为微孔晶体材料,其孔径小于2 nm,在一定程度上限制了对大分子物质的催化转化;分子筛的晶体尺寸一般为微米,在催化反应过程中,与反应物质接触面积有限,这些因素都影响了分子筛材料的催化性质。为了提高分子筛材料的催化活性,减少对大分子物质的扩散限制,制备纳米尺寸或多级孔结构的分子筛材料是有效的合成策略。纳米尺寸的分子筛材料因其较短的孔道扩散路径和较大的外表面积在扩散限制反应中表现出更好的催化活性。水热合成是分子筛材料最常用的制备方法,水量对分子筛形貌以及尺寸都有重要影响。其中浓凝胶合成条件,即在初始反应体系中只引入少量水（通常认为摩尔比H₂O/T≤10,T=Si,Ge,Al等）,有利于诱导形成更多的晶核,从而成为制备纳米分子筛的一个有效途径。具有多级孔结构的分子筛材料可以减少对大分子物质的扩散限制,在反应中提供更多的催化位点,有利于提高催化活性以及延长催化寿命。制备多级孔分子筛常用的方法是引入介孔模板剂或是脱硅等方法,这些制备方法受原料和后处理成本、实验重复性、环境污染以及能源消耗等因素限制,在实际应用或工业中仍有很多问题需要解决。在传统硅酸盐的合成中,通过浓凝胶体系引入锗元素,是制备新型大孔或超大孔分子筛的有效方法。大孔或超大孔结构的分子筛材料更有利于大分子物质的催化转化。本论文选择在浓凝胶合成体系中,通过控制合成条件,以硅铝/锗酸盐为研究对象,以设计合成的季铵盐为结构模板剂,系统研究了不同合成条件对分子筛样品形貌、尺寸以及催化性质的影响。主要结果如下:1.在浓凝胶体系中,以设计合成的季铵盐为结构模板剂,在无介孔模板剂或晶种条件下,首次制备了纳米多级孔分子筛ITQ-21。硅锗酸盐ITQ-21分子筛具有三维12-元环孔道结构。调变合成条件,系统研究了影响其多级孔结构的合成条件,即硅锗比、晶化时间以及水量等,进一步提出了纳米多级孔分子筛ITQ-21的形成机制。通过铝原子的引入,合成了具有催化性质的纳米多级孔分子筛Al-ITQ-21。纳米多级孔分子筛Al-ITQ-21可以高效催化羰基化合物的缩醛反应（庚醛、2-苯乙醛和联苯二醛与原甲酸三甲酯的反应）,证明了制备的纳米多级孔分子筛Al-ITQ-21可以在催化反应中为大分子底物提供更多的酸性位点与更有效的传质通道。该工作为在无介孔模板剂/晶种条件下制备纳米多级孔硅锗（铝）酸盐分子筛提供了新思路。2.基于“促进成核”的合成策略,通过在浓凝胶条件下引入晶种,调变初始凝胶配比,制备了一系列不同硅铝比不同纳米尺寸（30-500 nm）的MTW型硅铝酸盐分子筛。通过调控优化合成反应凝胶条件,系统研究了影响MTW分子筛晶体形貌与尺寸的关键因素,如Si/Al、H₂O/SiO₂、碱度以及晶种等。通过X-射线衍射（XRD）,N₂吸附脱附测试,NH₃-TPD,扫描电镜（SEM）,透射电镜（TEM）,ICP-AES元素分析,²⁷Al和²⁹Si固体核磁以及动态光散射分析等对合成的样品结构和性质进行表征。此外,通过催化乳酸合成丙交酯的生物质反应,探究了硅铝比和尺寸对MTW分子筛催化性能的影响。3.在含氟的浓凝胶体系中,以双季铵盐1,1’-（1,4-phenylenebis（methylene））bis-（1-methylpyrrolidin-1-ium）hydroxided为有机模板剂,制备了一种新型硅锗酸盐JU110。通过在初始凝胶中引入少量硅元素,可以提高骨架的热稳定性。实验中探究了不同合成条件对合成结果的影响,如硅锗比、浓凝胶水量和有机模板剂的量等。初始凝胶硅锗比和水量对合成硅锗酸盐JU110影响较大。采用旋转电子衍射和高分辨粉末X-射线衍射相结合的方法,确定了硅锗酸盐JU110的结构。JU110结构的空间群为Fm2m（No.42）,晶胞参数为a=13.9118（2）?,b=18.2981（3）?,c=32.7799（6）?。JU110的结构可以看作是由D4R结构单元支撑的sti层和处于相同位置的Ge₇簇结构单元支撑的sti层共同组成,形成10-元环和9-元环交叉连接的三维开放骨架孔道结构。