富氮纳米多孔碳材料的制备及其氧还原催化性能研究

来源 :郑州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mario0798
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
由于资源短缺和环境污染问题,传统化石燃料面临着巨大的挑战。燃料电池由于具有转化效率高、污染小、燃料种类繁多、负载响应速度快等优点,因此被认为是最具发展前景的能量转换技术之一。然而阴极氧还原反应(ORR)的动力学特性非常缓慢,是阻碍燃料电池发展和应用的重要因素,因此阴极氧还原反应(ORR)在燃料电池中显得非常关键。目前人们一致认为铂及铂基材料是氧还原催化活性最好的催化剂,但其价格昂贵、储量少、耐久性差阻碍了其商业化发展。因此,亟需寻找和开发廉价、高活性和高稳定性的电化学催化剂来加速燃料电池的商业化进程。本文向氧化石墨烯(GO)水溶液中添加原位合成的聚丙烯酰胺(PAM)或添加成品PAM形成PAM/GO复合水凝胶,进而加入金属有机骨架(MOF)材料形成PAM/MOF/GO复合物,通过煅烧和酸洗后,能够合成出了廉价、高活性的非贵金属氧还原催化剂。首先,以原位合成的PAM、MIL-100(Fe)和氧化石墨烯为原料,制备了用于ORR反应的非贵金属催化剂。分别详细考察了MIL-100(Fe)的加入量和碳化温度对催化剂氧还原性能的影响。其中,在煅烧温度为800°C,MIL-100(Fe)的质量分数为30%(m=0.3)时,在0.1 M KOH中催化剂PAM/0.3 MIL-100(Fe)/GO-800具有最佳的ORR性能,其起始电位为0.901 V(相对于可逆氢电极),氧还原峰位为0.74 V,极限电流密度为4.86 mA cm-2。而Pt/C的起始电位为0.902 V(相对于可逆氢电极),氧还原峰位为0.79 V,极限电流密度为5.02 mA cm-2。将PAM/0.3MIL-100(Fe)/GO-800和Pt/C的ORR性能比较,可以看出两者的ORR性能相近,但是Pt/C的成本较高。因此,PAM/0.3MIL-100(Fe)/GO-800作为廉价、具有长期稳定性和良好的ORR性能的催化剂可以用来代替Pt/C。然后,通过成品PAM、沸石-咪唑盐骨架(ZIF)材料和氧化石墨烯为原料,制备了具有良好分散性的氮掺杂纳米多孔碳材料,该材料具有高效的氧还原催化性能。PAM有利于形成三维多孔结构,而ZIF在高温退火过程中能抑制衍生碳的聚集。本文考察了PAM的加入量对催化剂性能的影响。其中在煅烧温度为800°C,PAM浓度为60%(x=0.6)时PAM0.6/Zn-ZIF/GO-800具有最大的比表面积(1,458 m2/g)和最佳的ORR性能,其在0.1 M KOH中起始电位为0.918 V(相对于可逆氢电极),比Pt/C(0.902 V,相对于可逆氢电极)的起始电位更正,证明其具有优异的ORR催化性能。通过使用硝酸钴作为金属源制备Co-ZIF,可将钴包覆在复合物中(表示为PAM0.6/Co-ZIF/GO-800),可以进一步改善ORR性能。作为ORR催化剂,它比PAM0.6/Zn-ZIF/GO-800(0.918 V,相对于可逆氢电极)具有更高的正电位(0.935 V,相对于可逆氢电极)。其良好的ORR性能、高稳定性和更好的甲醇耐受性使其成为在燃料电池中非常有应用前景的非贵金属催化剂。
其他文献
近现代英语文献中,音译的中国地名拼写法主要跟旧邮电式拼写走,部分跟威妥玛式拼写走,对这些拼写法缺乏了解或存在误解会使汉译还原此类中国地名出错。意译的中国地名如果不
本文就近几年考研数学中出现的求极限问题总结出几类题型并给出解法,总结了考研数学中常用的定义、定理和公式以及解题技巧,希望对广大考生能有帮助。
对1990-2007年期间仪器分析方法包括分光光度法、AASI、CP-AES及XRFS在硅酸铝耐火材料成分分析中的应用进展情况作了综述。根据耐火材料分析中仪器分析方法标准化的现状,作者
碘伏是当今国际首选的皮肤黏膜消毒剂,具有广谱的抗微生物作用,对细菌、芽孢、真菌、衣原体、病毒均有效,性质稳定,毒性低,可直接用于皮肤黏膜和伤口,且不使患者感到刺激性疼痛。细
在《资本论》中,马克思基于唯物史观的研究方法,结合英国等资本主义国家从工场到工厂发展的历史与现实,提出了许多有关科学技术的观点。主要包括:商品价值量与劳动生产力密切
<正> 一、问题的提出关于《孔乙己》的写作年月,有的论家根据鲁迅在《孔乙己》篇末注明的写作年月,确定为一九一九年三月,(冯雪峰论文集》下集,《孔乙己》)有的依据鲁迅在发
针对中国高校英语专业本科生毕业论文质量每况愈下的现状,指出了在国内英语写作教学领域一度被追捧的过程教学法和体裁教学法的不足,认为只有将两者加以科学综合,使过程和体
对于未来的探索与筹划似乎是人类的本质,而行政规划的科学有效性就具体考验着政府的智慧和能力。可以说,良好的规划是促进社会经济发展、提高人民生活水平与质量从而实现社会
<正> 在赵树理与鲁迅之间,并没有明显的直接的师承关系,而且两位作家在所处时代、家庭出身、文化教养、个人气质、创作风格诸方面也明显地存在着差别。但是,作为中国现代文学
一、改建露天金属矿中所出现的采空区的危害对于这种由井工矿井改建成的露天金属矿,由于金属矿在地下的附存分布基本为条带状(矿脉形状较为规则,开采较为容易)和块装(矿脉形