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由于资源短缺和环境污染问题,传统化石燃料面临着巨大的挑战。燃料电池由于具有转化效率高、污染小、燃料种类繁多、负载响应速度快等优点,因此被认为是最具发展前景的能量转换技术之一。然而阴极氧还原反应(ORR)的动力学特性非常缓慢,是阻碍燃料电池发展和应用的重要因素,因此阴极氧还原反应(ORR)在燃料电池中显得非常关键。目前人们一致认为铂及铂基材料是氧还原催化活性最好的催化剂,但其价格昂贵、储量少、耐久性差阻碍了其商业化发展。因此,亟需寻找和开发廉价、高活性和高稳定性的电化学催化剂来加速燃料电池的商业化进程。本文向氧化石墨烯(GO)水溶液中添加原位合成的聚丙烯酰胺(PAM)或添加成品PAM形成PAM/GO复合水凝胶,进而加入金属有机骨架(MOF)材料形成PAM/MOF/GO复合物,通过煅烧和酸洗后,能够合成出了廉价、高活性的非贵金属氧还原催化剂。首先,以原位合成的PAM、MIL-100(Fe)和氧化石墨烯为原料,制备了用于ORR反应的非贵金属催化剂。分别详细考察了MIL-100(Fe)的加入量和碳化温度对催化剂氧还原性能的影响。其中,在煅烧温度为800°C,MIL-100(Fe)的质量分数为30%(m=0.3)时,在0.1 M KOH中催化剂PAM/0.3 MIL-100(Fe)/GO-800具有最佳的ORR性能,其起始电位为0.901 V(相对于可逆氢电极),氧还原峰位为0.74 V,极限电流密度为4.86 mA cm-2。而Pt/C的起始电位为0.902 V(相对于可逆氢电极),氧还原峰位为0.79 V,极限电流密度为5.02 mA cm-2。将PAM/0.3MIL-100(Fe)/GO-800和Pt/C的ORR性能比较,可以看出两者的ORR性能相近,但是Pt/C的成本较高。因此,PAM/0.3MIL-100(Fe)/GO-800作为廉价、具有长期稳定性和良好的ORR性能的催化剂可以用来代替Pt/C。然后,通过成品PAM、沸石-咪唑盐骨架(ZIF)材料和氧化石墨烯为原料,制备了具有良好分散性的氮掺杂纳米多孔碳材料,该材料具有高效的氧还原催化性能。PAM有利于形成三维多孔结构,而ZIF在高温退火过程中能抑制衍生碳的聚集。本文考察了PAM的加入量对催化剂性能的影响。其中在煅烧温度为800°C,PAM浓度为60%(x=0.6)时PAM0.6/Zn-ZIF/GO-800具有最大的比表面积(1,458 m2/g)和最佳的ORR性能,其在0.1 M KOH中起始电位为0.918 V(相对于可逆氢电极),比Pt/C(0.902 V,相对于可逆氢电极)的起始电位更正,证明其具有优异的ORR催化性能。通过使用硝酸钴作为金属源制备Co-ZIF,可将钴包覆在复合物中(表示为PAM0.6/Co-ZIF/GO-800),可以进一步改善ORR性能。作为ORR催化剂,它比PAM0.6/Zn-ZIF/GO-800(0.918 V,相对于可逆氢电极)具有更高的正电位(0.935 V,相对于可逆氢电极)。其良好的ORR性能、高稳定性和更好的甲醇耐受性使其成为在燃料电池中非常有应用前景的非贵金属催化剂。