【摘 要】
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随着一些工业的发展,许多染料废水和含砷废水排放到环境中,对环境和人类造成严重的威胁。木棉纤维作为天然源材料之一,主要应用于填充材料和吸油材料等。在去除染料废水和含砷废水等方面少有报道。因此,为了使木棉纤维高值化利用,本文设计合成三种以木棉纤维为原材料的生物质吸附材料并应用于水体中甲基橙染料和砷的去除,并且效果优异。(1)以木棉纤维(KF)为原材料,利用多巴胺(DOPA)的自聚合性对其进行表面修饰,
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随着一些工业的发展,许多染料废水和含砷废水排放到环境中,对环境和人类造成严重的威胁。木棉纤维作为天然源材料之一,主要应用于填充材料和吸油材料等。在去除染料废水和含砷废水等方面少有报道。因此,为了使木棉纤维高值化利用,本文设计合成三种以木棉纤维为原材料的生物质吸附材料并应用于水体中甲基橙染料和砷的去除,并且效果优异。(1)以木棉纤维(KF)为原材料,利用多巴胺(DOPA)的自聚合性对其进行表面修饰,结合层层自组装技术,在上述材料表面交联戊二醛(GA)和聚乙烯亚胺(PEI),合成一种具有富含胺根官能团的新型生物吸附剂(KF-DOPA-PEI/GA)。在自组装过程中,采用响应面法(RSM)探究了交联的最佳合成条件。表征分析显示,KF-DOPAPEI/GA表面胺根官能团含量大量增加,证明交联反应的成功;相对于原始木棉纤维,KF-DOPA-PEI/GA接触角急剧降低,证明其由疏水性转变为亲水性,为后期溶液中污染物质的去除提供了可能。吸附实验结果表明,KF-DOPA-PEI/GA对甲基橙(MO)吸附符合一级动力学,表明该吸附过程由物理吸附主导;热力学符合Langmuir模型,表明该吸附为单分子层吸附且最大吸附量为85.02 mg/g;同时,KF-DOPA-PEI/GA的可再生能力很强,经过5次吸附-脱附后仍能保持较高的吸附容量,上述实验结果表明其对含阴离子染料废水具有潜在的应用价值。(2)针对酸性含砷废水,本研究以木棉纤维(KF)为原材料,通过水解氧化法,可得到富含羧基的纳米纤维素(TEMPO-NC),用上述纳米纤维素在水溶液中与戊二醛(GA)和聚乙烯亚胺(PEI)发生交联作用,快速合成了一种新型的pH敏感球(NCPEI/GA)。通过对NC-PEI/GA表征和分析显示,NC-PEI/GA对溶液pH值表现出一定的响应性,特别是在pH值为3的时侯。吸附实验结果表明,在As(V)溶液pH为3下,NC-PEI/GA具有较快的吸附速率,吸附动力学符合二级动力学,表明该吸附过程由化学吸附主导;热力学符合Langmuir模型,可知其吸附为单分子层吸附且吸附容量达到约255.19 mg/g,相比其对未调整pH的溶液中As(V)的吸附量(44.33 mg/g)高五倍。考虑酸性含砷废水的实际情况,研究了废水中共存阴离子对材料吸附能力的影响,结果显示,在溶液pH 3时,共存离子对材料吸附As(V)几乎没有影响。此外,经过8次循环后,该吸附剂的吸附性能仍能达到100%。最后本文探究了NCPEI/GA对As(V)的吸附机理。上述结果表明本研究对于开发pH敏感材料方面提供了些许思路,该新型材料在去除酸性废水中的砷离子方面具有一定的应用潜力。(3)以自然界中铁砷矿物质超强稳定性为启发,本部分利用亚铁离子的“架桥”作用,成功将纳米纤维素(TEMPO-NC)与聚乙烯亚胺(PEI)交联起来,合成一种富含铁的复合材料(NC-PEI-Fe(II)),并研究了其对砷(Ⅲ/V)的去除效果。实验结果表明,NC-PEI-Fe(II)对As(Ⅲ)和As(V)的吸附都符合准二级动力学,显示了该吸附主要以化学吸附为主导;吸附热力学,NC-PEI-Fe(II)对As(Ⅲ)和As(V)吸附符合Langmuir模型,证明了NC-PEI-Fe(II)对砷(Ⅲ/V)的吸附是单分子层吸附且其最大吸附量分别达到87.70 mg/g和100.82 mg/g。上述结果表明,该铁基复合材料在对含砷废水的处理及砷污染的固定化方面有一定的应用潜力。
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