2-咪唑啉类化合物作为生物活性分子的一个重要分支,广泛应用于生物、化学、制药等领域。然而,其合成过程经常面临着产率低、毒性高、催化剂昂贵等问题。所以一直以来,其合成所面临的巨大挑战之一是设计并合成高效低廉的新型催化剂。近年来,一些Cu（Ⅱ）-配位聚合物（Coordination Polymers,CPs）由于它们具有催化活性位点和/或高比表面积,使得催化活性位点均匀分散并富集反应底物,可用于催化一些有机反应。但迄今为止,Cu（Ⅱ）-配位聚合物在催化领域中的应用未能全面展开,其主要原因是结构中缺少有效的催化活性位点。幸运的是,单晶到单晶（Single-Crystal to Single-Crystal,SCSC）转变策略在配位聚合物合成中的成功应用,为催化剂设计和合成的研究注入新的契机。本论文使用一系列配体:2,2’-联吡啶-3,3’,6,6’-四羧酸（H₄BPTC）、3,9-二（4-吡啶）-2,4,8,10-四氧杂环[5.5]十一烷（BPTU）、6,6’-（（1E,1’E）-（乙烷-1,2-双（氮杂环己烷））二（亚甲基））二（2-甲氧基苯酚）(H₂L^ED)、6,6’-（（1E,1’E）-（异丙烷-1,2-双（氮杂环己烷））二（亚甲基））二（2-甲氧基苯酚）(H₂L^DAP)、6,6’-（（1E,1’E）-（（1R,2S）-环己烷-1,2-双（氮杂环己烷））二（亚甲基））二（2-甲氧基苯酚）(H₂L^DAC)、4-（2-甲基-1H-苯并咪唑）间苯二甲酸（H₂BIMD）与Cu（Ⅱ）构筑了八例Cu（Ⅱ）-配位聚合物,并对其进行了催化性能的研究。其中,七例Cu（Ⅱ）-配位聚合物具有优异的催化性能。同时,详细研究了这些催化剂在芳香腈和二胺耦合环化合成2-咪唑啉类化合物反应中的催化活性。论文主要涵盖以下部分:（1）使用H₄BPTC或BPTU配体构筑了四例Cu（Ⅱ）-CPs:{[Cu（BPTC）_0.5H₂O]·H₂O}_n(1^1D)、[Cu（BPTC）_0.5]_n(2^3D)、[Cu（BPTU）Cl₂]·CH₃CN(3^Cl)和[Cu（BPTU）I]·I·CH₃CN（4^I）。其中,一维链1^1D经加热引发不可逆SCSC转变,生成3D 2^3D;一维链3^Cl经阴离子交换（Cl^-→I^-）引发不可逆SCSC转变,生成一维链4^I。在芳香腈与乙二胺（ED）耦合环化反应中,尽管1^1D和2^3D作为多相催化剂均表现出优异的催化性能,但1^1D的活化温度高于2^3D,这可归因于1^1D和2^3D中Cu（Ⅱ）配位几何构型的不同。在芳香腈与1,2-二氨基环己烷（DAC）耦合环化反应中,3^Cl表现出优异的催化性能,而4^I不具备催化性能。（2）以三个带有不同取代基团的H₂L^ED、H₂L^DAP和H₂L^DAC为配体构筑了三例Cu^ⅡNa^I-CPs[Cu₄Na₂(L^ED)₂（N₃）₅（OAc）（H₂O）]_n(6^ED)、[Cu₅Na₂(L^DAP)₂（N₃）₆（OAc）₂（OMe）₂（H₂O）₂]·H₂O(7^DAP)和Cu₅Na₂(L^DAC)₂（N₃）₆（OAc）₂（OMe）₂(8^DAC)。在芳香腈与1,2-二氨基丙烷（DAP）的耦合环化反应中,6^ED-8^DAC表现出不同的催化性能。对结构与催化性能关系的研究可知Cu^ⅡNa^I-CPs的催化性能受Salen配体取代基团的影响,得出带有空间位阻较小的给电子基团的Salen配体所构筑的7^DAP表现出最优的催化性能。此外,运用密度泛函理论（DFT）从能量角度确定存在两个等价互变异构体的2-咪唑啉类化合物的最稳定结构。（3）以H₂BIMD为配体构筑了一例高稳定性大孔隙率的3D[Cu₂（BIMD）₂（H₂O）]·11H₂O（9）,其在加热条件下失去游离和配位水分子发生可逆的SCSC转变生成9’。单晶转变过程中产生配位不饱和Cu（Ⅱ）。Cu（Ⅱ）上裸露的配位点朝向孔道方向,这为催化反应的进行及有机分子在配位不饱和Cu（Ⅱ）上进行功能化修饰提供了条件。在4-吡啶甲腈与DAP耦合环化反应中,与9相比,9’表现出更优的催化性能。另外,9’结构中单一的催化活性位点为直接研究催化反应机理提供了可能。在成功得到吡啶和四氢呋喃修饰9’单晶结构的基础上,进一步通过PXRD、IR、UV-vis、TG、NMR等表征手段,进行了其对芳香腈与1,2-二氨基丙烷耦合环化反应机理探索,为MOF研究反应机理提供了重要的途径和信息。