【摘 要】
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催化臭氧氧化技术能高效矿化难降解有机物,不产生次生危害,是目前的研究热点。为实现对Cu-EDTA废水的高效去除,本文建立了臭氧/催化剂体系,制备载体以及负载型膨胀石墨催化剂,通过SEM、XRD等表征测试,分析其微观形貌、晶型结构等,其次考察反应体系中各实验因素对降解Cu-EDTA的影响及工艺优化,还探讨了催化降解Cu-EDTA的反应动力学和反应机理。以天然鳞片石墨为原料,硝酸铵为氧化剂,高氯酸为插
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催化臭氧氧化技术能高效矿化难降解有机物,不产生次生危害,是目前的研究热点。为实现对Cu-EDTA废水的高效去除,本文建立了臭氧/催化剂体系,制备载体以及负载型膨胀石墨催化剂,通过SEM、XRD等表征测试,分析其微观形貌、晶型结构等,其次考察反应体系中各实验因素对降解Cu-EDTA的影响及工艺优化,还探讨了催化降解Cu-EDTA的反应动力学和反应机理。以天然鳞片石墨为原料,硝酸铵为氧化剂,高氯酸为插层剂,采用化学氧化法,经过正交实验和单因素实验,优化出膨胀石墨(EG)最佳制备工艺,即天然鳞片石墨(g):硝酸铵(g):高氯酸(mL)=2.5:0.15:6,反应温度50℃,反应时间60 min,于950℃高温膨化制得EG,其膨胀体积为340 mL/g。筛选出最佳活性组分MgO,再采用浸渍法优化出其最佳制备工艺,即0.5 g EG,30%负载量,600℃煅烧温度,4 h煅烧时间,制得MgO/EG催化剂。通过SEM、XRD等表征测试,结果表明制得的催化剂以MgO晶型结构形式存在,且在载体上分散均匀。建立了臭氧/催化剂(MgO/EG)体系,催化降解Cu-EDTA最佳工艺:初始浓度为600 mg/L,pH值为3,催化剂投加量为1 g/L,臭氧浓度为8 mg/L,在298 K反应90 min,水中Cu2+完全被去除,EDTA矿化率为73.25%。共存离子如Na+和SO42-不影响Cu-EDTA降解效能,但CO32-、Cl-和PO43-存在抑制作用。此外,催化降解Cu-EDTA过程符合准一级反应动力学。通过自由基抑制剂叔丁醇的添加,探究MgO/EG催化臭氧降解Cu-EDTA的机理,结果表明,Cu-EDTA降解效能明显受到抑制,反映出该体系降解Cu-EDTA遵循·OH氧化机理。
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